【摘 要】
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在污水处理领域,半导体光催化剂的研发与应用受到研究者们的广泛关注。学者们主要致力于研制高效降解污染物和有效利用太阳能的各类光催化剂,但现有的催化剂存在利用可见光波段不够充分等不足,同时催化剂的低毒性、原材料的低成本等需求没有引起足够的重视。本文基于优选的低成本铋基半导体材料,通过引入缺陷工程、稀土元素、等离子体和半金属半导体Bi的方法,成功制备了以氧缺陷Bi2O3和Bi OBr为基础的新型可见光催
【基金项目】
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国家自然科学基金地区项目（51966003）； 广西科技计划项目（2018GXNSFDA050004）； 国家自然科学基金面上项目（21976043）； 2020年广西研究生教育创新计划项目（YCBZ2020065）《氧缺陷卤氧化铋可见光催化剂制备及其降解浓海水典型有机污染物的机制研究》；
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在污水处理领域,半导体光催化剂的研发与应用受到研究者们的广泛关注。学者们主要致力于研制高效降解污染物和有效利用太阳能的各类光催化剂,但现有的催化剂存在利用可见光波段不够充分等不足,同时催化剂的低毒性、原材料的低成本等需求没有引起足够的重视。本文基于优选的低成本铋基半导体材料,通过引入缺陷工程、稀土元素、等离子体和半金属半导体Bi的方法,成功制备了以氧缺陷Bi2O3和Bi OBr为基础的新型可见光催化剂,其具有高稳定性、低毒性、强可见光吸光性、原料低成本且易于获得等优点。以盐酸四环素（TC-HCl）作为抗生素的代表污染物,研究了材料改性后的光催化性能及降解机理;通过代谢组学分析,评估了制备的光催化材料在环境中的释放对生物体的扰动和刺激,从而系统地构建了新型光催化材料的制备和毒性评估体系。本文主要研究结果如下:（1）采用双区控温真空熔融法和浸渍法成功制备了稀土金属（La、Ce和Er）掺杂的Bi2O3-Bi2O3-x可见光催化剂,探究了光催化剂的形态特征、晶体结构和光学特性等微观特征,以及改性后的光催化剂对TC-HCl的光催化降解路径和机理。得出了Ce/Bi2O3-Bi2O3-x对TC-HCl的降解率可达90.15%;确定了可见光照射下降解的主要活性物质为h+和·OH;揭示了La3+、Ce3+和Er3+可以作为电子受体暂时捕获光生电子,减少电子和空穴的复合;通过对中间产物的分析,得到了TC-HCl的两种可能降解途径;4次循环实验表明,改性后的光催化材料具有高度可重复利用性。（2）采用在Bi2O3-Bi2O3-x晶体上原位生长Ag/Ag Br纳米粒子的简便方法,成功制备了Ag/Ag Br-Bi2O3-Bi2O3-x Z型异质结复合光催化剂,重点探究了等离子体光催化剂（Ag/Ag Br）与氧缺陷金属氧化物(Bi2O3-Bi2O3-x)的有效集成,以及复合光催化材料高效降解污染物的机理。研究表明,Ag/Ag Br-Bi2O3-Bi2O3-x复合光催化材料对TC-HCl的降解率分别约为纯Bi2O3-Bi2O3-x和Ag/Ag Br晶体的2.5倍和4.5倍;明确了制备的Ag/Ag Br-Bi2O3-Bi2O3-x具有更强光催化活性,这种增强主要是基于金属纳米颗粒（NPs）的表面等离子体效应,其改变了复合异质结材料的光生电子转移路径,从而促进了光生电子空穴对的分离;通过实验和表征验证了异质结的电子转移和能带结构变化,进一步探明了Z型异质结光催化材料提高其催化性能和稳定性的机理。（3）采用简单的一步水热法成功合成了基于高（001）晶面的X-OVs-Bi/Bi OBr光催化剂,主要探究了氧空位（OVs）的引入和过Bi掺杂的协同作用对合成的光催化剂性能的影响,以及该改性光催化剂降解TC-HCl的机理。得出了3-OVs-Bi/Bi OBr微球对TC-HCl的光催化效率高达95%。得到了室温下最佳降解条件:污染物初始浓度为15 mg/L;光催化剂投加量为200 mg;Bi与Bi OBr的摩尔比为3.2;降解反应时间为120 min。发现3-OVs-Bi/Bi OBr具有更窄的带隙,可以缩短电子从价带跃迁到导带的距离,从而加速电子跃迁并增强催化剂的捕光性能;引入的OVs可以俘获光生电子,从而有效地抑制了光致电荷复合,延长了3-OVs-Bi/Bi OBr的光活性寿命;3-OVs-Bi/Bi OBr经过4次循环降解实验后,TC-HCl的去除率仅降低了20%,且催化剂晶体结构基本无变化,表明其性能稳定;揭示了异质结和表面氧空位协同作用对提高Bi OBr材料的光催化性能的机制。（4）探明了不同类型铋基材料胁迫对大肠杆菌代谢网络与系统发育水平的影响。基于KEGG图库对差异代谢物表达规律、代谢物通路富集与代谢网络变化进行了深入剖析,得出了3种催化剂材料的安全性评估结果:Ce/Bi2O3-Bi2O3-x对大肠杆菌的毒性较小,主要影响其嘌呤代谢与能量代谢;大肠杆菌暴露于3-Ovs-Bi/Bi OBr后,其嘌呤代谢、氨基酸生物合成等会受到一定程度的影响,但未能显著干扰DNA合成与代谢活动;与Ce/Bi2O3-Bi2O3-x和3-OVs-Bi/Bi OBr相比,10%Ag/Ag Br-Bi2O3-Bi2O3-x对大肠杆菌的代谢扰动主要集中在涉及能量代谢、氨基酸合成和氨酰-t RNA生物合成等过程,其对大肠杆菌的影响程度稍大。本文构建了以氧缺陷Bi2O3和Bi OBr为基础,稀土元素（La、Ce、Er）、等离子体和半金属半导体Bi掺杂的改性光催化材料制备及其毒性评估体系,探明了改性光催化剂性能及其降解抗生素污染的机理,为新型高效铋基光催化剂的开发应用及其环境安全性评估提供了理论技术支持。
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