【摘 要】
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自锂离子电池（LIBs）问世以来,就获得了快速的发展并广泛占领电池应用市场,但锂资源有限,价格昂贵,对LIBs未来长期的发展直接造成了限制。钠离子电池（SIBs）是一种低成本的碱金属离子电池,其中钠资源不仅丰富且成本较低,作为锂离子电池的一种可能性的替代产品,近年来SIBs受到了研究人员的热切关注。SIBs在大规模电网储能及对体积或质量能量密度要求不高的领域具有很大吸引力,但Na+半径大,其在电极
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自锂离子电池（LIBs）问世以来,就获得了快速的发展并广泛占领电池应用市场,但锂资源有限,价格昂贵,对LIBs未来长期的发展直接造成了限制。钠离子电池（SIBs）是一种低成本的碱金属离子电池,其中钠资源不仅丰富且成本较低,作为锂离子电池的一种可能性的替代产品,近年来SIBs受到了研究人员的热切关注。SIBs在大规模电网储能及对体积或质量能量密度要求不高的领域具有很大吸引力,但Na+半径大,其在电极中的输运缓慢、电极比容量也较小,这些因素直接限制了SIBs的能量密度和功率特性。在SIBs中,电极材料是影响其性能发挥的关键,因此探寻新型高性能电极材料具有十分重要的研究价值与意义。碳基材料和过渡金属氧化物是两类高容量SIBs阳极材料,它们原料来源广泛且价格低廉。在本研究中,主要涉及一种无定形中空介孔碳纳米球（HMCNs）和分级结构CuO纳米立方体（CuO-nanocubes）的制备及其储钠机制研究。（1）以四乙氧基硅烷（TEOS）/四丙氧基硅烷（TPOS）、甲醛/福尔马林（F）及间苯二酚（R）等为原材料,通过溶液环境下的水解/缩合反应及分子自组装,并结合烧结碳化及蚀刻过程,制备出了两种具有不同碳壳厚度及孔结构的中空介孔碳纳米球（HMCNs-E及HMCNs-P）。HMCNs-P相比于HMCNs-E表现出更厚的碳壳层、丰富的孔道结构及较高的比表面积,但HMCNs-E具有更薄的碳壳层及较宽的平均碳层间距。在储钠性能方面,HMCNs-E和HMCNs-P均表现出良好的脱嵌钠特性,因此有望成为高性能SIBs阳极的候选材料。其中,HMCNs-P具有高的比表面积和孔隙率,因此体现出较低的界面电荷转移电阻及良好的Na+扩散性质,但在充放电测试中HMCNs-E显示出更高的储钠比容量及更好的电化学性能(在100 m A g-1的电流密度下,HMCNs-E作为SIBs负极材料进行100次充放电测试后的放电比容量可以稳定在200.5 m Ah g-1;在1 A g-1的大电流密度下经过1000次充放电测试后,HMCNs-E的放电比容量可以保持在152.8 m Ah g-1),这得益于其较薄的碳壳层缩短了Na+的物理迁移路径,并使得储钠活性位点得到充分利用。（2）在柠檬酸三钠（Na3C6H5O7·2H2O）存在的碱性溶液条件下,采用五水硫酸铜（Cu SO4·5H2O）作为铜源,抗坏血酸（C6H8O6）作为还原剂,通过自组装形成氧化亚铜（Cu2O）微米立方体,依次经表面氧化及蚀刻去核过程获得分级结构的氧化铜（CuO）纳米立方体（CuO-nanocubes）,立方体边长约为1-2μm。作为SIBs阳极材料时,在100 m A g-1的电流密度下,所得到的CuO-nanocubes起始可逆比容量可达381.1 m Ah g-1,远高于同等测试条件下微米级块体氧化铜（CuO-bulk）的比容量值(196.8 m Ah g-1),这得益于其分级纳米结构特征及高活性的比表面积,但其在随后的循环过程中容量衰减难以有效抑制。本论文采用湿化学环境下的分子自组装法,设计合成了两种具有不同壁厚和孔结构的HMCNs以及一种分级结构的CuO-nanocubes,通过系统的结构与成分表征及电化学储钠性能评估,综合分析了其微结构与储钠性质之间的内在构效关系,探索了HMCNs和CuO-nanocubes作为SIBs活性阳极的储钠机制,为未来高性能SIBs的开发提供理论借鉴和材料支撑。
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