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近几十年来,发展高能量密度的储能系统以满足能源供应在通信设备、高耗能电子设备、智能电网和电动汽车等领域的实际应用需求具有重要的现实意义。传统电极材料由于振实密度较低,电极结构疏松,电池系统需要较大的空间体积,这使得耗电设备难以设计得更精巧,降低了电子器件的便携性。同时,电极系统较低的面积负载量也难以实现储能系统的长续航能力。对于合金化负极材料（例如:Si和Sb）而言,体积膨胀严重（＞300%）,容易从集流体脱落,限制了合金化负极材料的大规模应用。对电极结构进行设计,更充分高效地利用电极空间,实现电极的超厚致密化储能,可以获得电极材料最大的体积容量和面容量,但是必须要克服电极厚度增加引起滞后的离子和电子扩散动力学问题,以及活性材料脱落等问题。提高储能系统的体积和面积容量,实现电极系统的长时间续航,成为了能源储存领域的研究重点。Ti3C2Tx MXene作为一种新型的类似石墨烯的二维材料,由于其类金属性能,较宽的层间距,较低的扩散能垒,以及良好的可扩展性,逐渐的在能源储存领域得到应用。基于以上研究热点,本论文主要对电极结构进行设计,利用石墨烯能将电极材料液相自组装成三维结构并能收缩致密的原理,制备出一系列石墨烯包封结构的超厚致密电极,并在锂/钠/钾离子电池领域开展研究,系统地对超厚致密电极的动力学行为进行探索,采用原位透射电子显微镜（In-situ TEM）,非原位扫描电子显微镜（Ex-situ SEM）以及多种电化学机理表征方式,共同揭示电化学性能与超厚致密电极结构之间的构效关系,主要研究内容如下:（1）以钠离子电池正极材料Na3V2（PO4）3为研究对象,利用少量石墨烯能将Na3V2（PO4）3致密的原理获得具有三维导电网络结构的高致密(2.7 g cm-3)和高电导(313S m-1)的石墨烯包封Na3V2（PO4）3致密块体（HD-NVP@G）,并构建出一系列超厚致密结构的HD-NVP@G电极。在电极负载量为12.2 mg cm-2时,其体积容量高达250.1 mAh cm-3。超厚致密的HD-NVP@G电极厚度最高可以到达492μm(载量:120 mg cm-2),并显示出9.3 mAh cm-2的面容量。同时,对超厚致密HD-NVP@G电极的离子扩散、电子传导等动力学行为进行探究,揭示了超厚致密电极优异的电化学性能来源于3D高导电的石墨烯包封NVP网络结构,保持了良好的电子/离子扩散动力学和电极结构的稳定,并且超厚致密电极结构也赋予了电极材料高的体积比容量。（2）选用商业化的磷酸铁锂（LiFePO4）和石墨（Graphite）证明超厚致密电极在锂离子电池领域的实际应用潜力。利用少量石墨烯能将LiFePO4或石墨致密的原理,制备出致密结构的石墨烯包封LiFePO4致密块体（HD-LFP@G）和石墨烯包封Graphite致密块体（HD-Graphite@G）,并匹配出超厚致密结构的HD-LFP@G//HD-Graphite@G全电池。超厚致密结构HD-LFP@G电极厚度最高可以达到623μm(载量:152 mg cm-2),并呈现出21 mAh cm-2的高面容量。超厚致密结构的HD-LFP@G//HD-Graphite@G全电池实现了致密化储能,在HD-LFP@G作为正极材料面载量为75 mg cm-2时,全电池依旧显示出9.4 mAh cm-2的高面容量。证明了超厚致密电极也能使全电池具有高的体积容量和面容量。（3）选用商业Si负极为研究对象,通过利用Ti3C2TxMXene和石墨烯双重封装Si结构,能有效缓冲Si严重的体积膨胀和增加电子导电性,以及利用少量石墨烯作为自组装剂能将MXene封装Si结构致密的原理,获得致密结构的HD-Si@Ti3C2Tx@G块体,其密度可达到1.6 g cm-3。致密结构的HD-Si@Ti3C2Tx@G电极压实密度可达到2.0g cm-3,并呈现出优异的体积容量和面容量。HD-Si@Ti3C2Tx@G电极在0.1 A g-1电流密度下最高可达到5206 mAh cm-3高体积比容量。在面载量为14 mg cm-2时,呈现17.9mAh cm-2高面容量。原位透射电子显微镜、非原位扫描电子显微镜以及系统的动力学分析共同揭示超厚致密Si电极优异的体积和面积性能来源于MXene和石墨烯形成的3D导电和弹性网络构成的双封装Si结构,可以提供快速的电子和离子转移,有效的体积缓冲,即使构建成厚密电极,也具有良好的电解液渗透性、电极结构稳定性,并使超厚致密结构的Si保持了高的体积容量和面容量。（4）在钾离子电池研究领域,选用金属Sb为研究对象,首先将Sb纳米颗粒原位生长在高导电的Ti3C2TxMXene基底上,并通过引入少量石墨烯作为自组装剂,并能将Sb@MXene致密的原理,获得Ti3C2Tx MXene和石墨烯双重封装Sb的致密结构块体（HD-Sb@Ti3C2Tx）,其密度可达到3.1 g cm-3。所制备出的超厚致密结构HD-Sb@Ti3C2Tx电极,展现出优异的体积容量和面容量。致密结构的HD-Sb@Ti3C2Tx电极在0.1 Ag-1电流密度下,其体积比容量高达1978 mAh cm-3。经过100圈循环后,其容量保持率高达89.2%。在电流密度为0.5 A g-1,循环500圈后依然保持82%的高容量保持率。超厚致密结构的HD-Sb@Ti3C2Tx电极最高面载量可达到31 mg cm-2,维持了8.6 mAh cm-2的高面容量。同时,利用原位透射电子显微镜、非原位扫描电子显微镜以及扩散动力学分析,共同揭示了超厚致密HD-Sb@Ti3C2Tx电极优异电化学性能的机理,其主要源于石墨烯和MXene双重封装Sb结构带来了良好的电解液渗透性和高导电性以及良好的弹性,确保了快速的离子扩散和电子传导动力学,而稳定的电极结构有效缓冲了Sb的体积膨胀,从而使得超厚致密的HD-Sb@Ti3C2Tx电极保持了优异的体积容量和面容量。