【摘 要】
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微生物电解池（Microbial Electrolysis Cells,MECs）具有净化污水和生产氢气的双重效益,是一种极具发展潜力的新型制氢技术。阴极催化剂是MECs析氢性能的决定性因素,其成本和稳定性也直接影响MECs技术在制氢领域的实际应用。目前最好的析氢催化剂-铂,因价格昂贵且不稳定而无法大规模应用于MECs。因此研发廉价高效的阴极析氢催化剂是发展MECs制氢技术至关重要的一步。本文研究
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微生物电解池（Microbial Electrolysis Cells,MECs）具有净化污水和生产氢气的双重效益,是一种极具发展潜力的新型制氢技术。阴极催化剂是MECs析氢性能的决定性因素,其成本和稳定性也直接影响MECs技术在制氢领域的实际应用。目前最好的析氢催化剂-铂,因价格昂贵且不稳定而无法大规模应用于MECs。因此研发廉价高效的阴极析氢催化剂是发展MECs制氢技术至关重要的一步。本文研究了碳化钼和钌掺杂磷化钴纳米片两种材料在MECs中的析氢催化性能,具体内容如下:以三聚氰胺和四水合钼酸铵为原材料,采用变速升温法一步合成了不规则网状结构的碳化钼（Mo2C-400-900）。分别测试了该材料在碱性、中性和酸性条件下的析氢电催化性能,10 m A cm-2电流密度对应的过电位分别为110 m V、213 m V和198 m V,其中碱性条件下的析氢催化性能最佳。将以Mo2C-400-900作为阴极催化剂的MECs（Mo2C-400-900@MECs）,分别在中性和碱性溶液的不同外加电压下运行。实验结果表明,在0.8 V的外加电压下,中性溶液中产生的峰值电流密度(Jmax)、氢气产率(QH2)和总氢气回收率(RH2)分别为13.68±0.19 A m-2、0.1192±0.0013 m~3m-2d-1和74.25±0.01%,优于碱性溶液中的12.15±0.03 A m-2、0.0883±0.0029 m~3m-2d-1和64.84±0.01%。当外加电压达到1.2 V时,Mo2C-400-900@MECs在中性和碱性溶液中的峰值电流密度(Jmax)、氢气产率(QH2)和总氢气回收率(RH2)均与Pt/C@MECs相当。这表明在大的外加电压下Mo2C-400-900可以作为Pt的替代材料作为高效的MECs阴极析氢催化剂。采用直接还原法和气相沉积磷化法合成了钌掺杂的磷化钴纳米片（Ru-Co P）材料。分别在酸性、中性和碱性溶液中测试了Ru-Co P的电化学析氢性能,结果显示,对应于10 m A cm-2电流密度的过电位分别为148 m V,149 m V和38 m V,显然,Ru-Co P在碱性溶液中的析氢催化性能最佳,甚至略低于Pt/C的39 m V。另外,研究了以Ru-Co P作阴极催化剂的MECs（Ru-Co P@MECs）在中性和碱性溶液中的析氢性能。在中性溶液中,Ru-Co P@MECs在不同外加电压下产生的最大电流密度(Jmax)、氢气产率(QH2)和总氢气回收率(RH2)都超过了Pt/C@MECs。此外,还研究了Ru-Co P@MECs在不同浓度的碱性溶液中的析氢性能。其中,Ru-Co P@MECs在0.3 M KOH溶液中的析氢性能最好;当电解液浓度达到0.5 M时,Ru-Co P阴极的性能可与Pt/C阴极比肩。以上结果表明,Ru-Co P在一定p H范围内可以作为Pt/C的替代催化剂。
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