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本论文以开发新型的甲基丙烯醛的吸收分离工艺为目标,系统地研究了甲基丙烯醛和离子液体体系、甲醇和离子液体体系的汽液相平衡,测定了甲基丙烯醛在离子液体中的传质系数,同时开发了新型甲基丙烯醛的吸收分离工艺—水吸收+甲醇共沸精馏,为开发甲基丙烯酸甲酯的清洁生产工艺提供科学基础。
论文的主要研究内容以及创新性结果如下:
1.合成并纯化了离子液体1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐([bmim]BF4)和1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐([bmim]PF6),1H-NMR和13C-NMR表征离子液体结构与文献相符,离子液体中溴离子的含量不超过0.0025 mol·kg-1,水含量不超过200 ppm。
2.系统地研究了甲基丙烯醛、甲醇分别与离子液体[bmim]BF4和[bmim]PF6二元体系的汽液相平衡,采用NRTL模型对汽液平衡数据进行了关联,关联结果与实验值吻合较好。由于甲基丙烯醛和甲醇与离子液体的之间的氢键作用力大小不同,甲基丙烯醛与离子液体体系相对于理想溶液产生正偏差,甲醇与离子液体体系相对于理想溶液产生负偏差。
3.测定了在不同条件下的甲基丙烯醛在离子液体[bmim]BF4中的传质系数,获得了传质系数随载气流速、吸收剂温度、离子液体含量的变化规律。建立了小型的离子液体吸收塔,研究了不同条件下的吸收效果,获得了优化工艺参数。
4.开发了一种新型的甲基丙烯醛的分离提纯工艺,该工艺的特点是先用水吸收,然后加入甲醇共沸精馏。与现有工艺相比,该方法简单可行,能耗低,所得产品甲基丙烯醛的水含量低于500 ppm。