【摘 要】
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随着环境问题和能源危机的日益严重,开发利用可持续的清洁能源代替传统的化石能源成为现今业界学者关注的热点。电化学裂解水制氢是一种环境友好、生产高纯氢的有效途径。尽管靠滴涂粘结的方法制备的粉末电极在电催化析氢展现出了较好的活性,但是粉体易脱落、活性位点容易阻塞,从而长期稳定性很差,限制了其进一步工业应用。采用相转化流延和无压烧结制备的多孔导电陶瓷不仅拥有极好的耐酸碱稳定性,同时具备机械强度高、有效接触
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随着环境问题和能源危机的日益严重,开发利用可持续的清洁能源代替传统的化石能源成为现今业界学者关注的热点。电化学裂解水制氢是一种环境友好、生产高纯氢的有效途径。尽管靠滴涂粘结的方法制备的粉末电极在电催化析氢展现出了较好的活性,但是粉体易脱落、活性位点容易阻塞,从而长期稳定性很差,限制了其进一步工业应用。采用相转化流延和无压烧结制备的多孔导电陶瓷不仅拥有极好的耐酸碱稳定性,同时具备机械强度高、有效接触面积大、电导性好等突出优点。过渡金属基材料因为原料丰富,电化学性能优异而被认为是能有效取代贵金属实现电催化的重要材料。其中,过渡金属磷化物不仅电化学性能突出,其P原子可以有效调节金属的电子结构,从而提升电催化性能。同时双金属共存可以诱发电子协调分布,所以引入另一种过渡金属可以有效提高其电化学性能,故双过渡金属磷化物具备比单金属磷化物具备更佳的电催化性能。本论文将双过渡金属磷化物负载到多孔导电陶瓷膜上获得可以用作电解水制氢的自支撑电极,展现出优异的电催化性能。主要研究内容如下:（1）CoxNi1-xP/TiC0.5N0.5自支撑陶瓷电极的制备:采取自模板策略,首先通过相转化流延和无压烧结技术,制备具有直指状孔的多孔碳氮化钛陶瓷膜。然后,在多孔导电TiC0.5N0.5骨架上水热低温磷化生长纳米线CoxNi1-xP。多孔导电TiC0.5N0.5骨架的高电导率促进了电荷转移,而较强的亲水性和内部丰富的指状孔组成的多孔结构则在电解过程中促进了质子和气泡转移。CoxNi1-xP/TiC0.5N0.5催化电极在-10 mA·cm-2的电流密度下,性能最佳的电极Co0.9Ni0.1P/TiC0.5N0.5在0.5 M H2SO4和1 M KOH中。过电势分别是76.5 mV和79.8 mV,对应的Tafel斜率分别为47.3 mV/dec和40.5 mV/dec,并且具有285.1和188.1 mF·cm-2较高的电化学活性面积。在0.5 M H2SO4和1 M KOH溶液中,在较高电流密度100 mA·cm-2下,均具有显著的稳定性。第一性原理密度泛函计算表明Co0.9Ni0.1P具有最低的H吸附自由能（-0.039 eV）,与我们的实验结果是一致的。（2）CoxFe1-xP/TiC0.5N0.5自支撑双功能催化电极的制备:采取自模板策略,首先制备多孔导电的碳氮化钛陶瓷膜,然后通过水热和低温磷化的方法,生长催化剂 CoxFe1-xP。CoxFe1-xP/TiC0.5N0.5 催化电极在 1 M KOH 中,对于 10 mA·cm-2的电流密度,其析氢过电势为70.4mV,在100mA·cm-2析氧过电势为490mV,其性能完全替代甚至超越公认性能最优的贵金属电极,尤其是在高电流密度下,表现出了巨大的优越性。
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