【摘 要】
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地下水是我国农业灌溉、生活用水的重要水源之一,但近年来我国地下水六价铬[Cr（Ⅵ）]污染问题日益突出,修复工作刻不容缓。原位化学还原是一种常用的Cr（Ⅵ）污染地下水修复技术,其修复效果除受药剂有效性影响外,有效传质也是重要影响因素。还原剂在修复Cr（Ⅵ）过程中通常会生成沉淀,存在包裹污染物、堵塞孔隙、形成修复死角的问题,阻碍传质。因此,研究不同还原剂在Cr（Ⅵ）污染地下水修复过程中的堵塞情况具有重
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地下水是我国农业灌溉、生活用水的重要水源之一,但近年来我国地下水六价铬[Cr（Ⅵ）]污染问题日益突出,修复工作刻不容缓。原位化学还原是一种常用的Cr（Ⅵ）污染地下水修复技术,其修复效果除受药剂有效性影响外,有效传质也是重要影响因素。还原剂在修复Cr（Ⅵ）过程中通常会生成沉淀,存在包裹污染物、堵塞孔隙、形成修复死角的问题,阻碍传质。因此,研究不同还原剂在Cr（Ⅵ）污染地下水修复过程中的堵塞情况具有重要意义。鉴于焦亚硫酸钠（Na2S2O5）在应用中具有成本低廉、水溶液呈酸性、稳定性好等优点,本研究旨在比较Na2S2O5与其他几种常用还原剂（Fe SO4、Na2S、Na2SO3）及其组合方式在Cr（Ⅵ）污染地下水原位修复过程中造成的土壤及含水层孔隙堵塞情况,并着重探究影响Na2S2O5堵塞程度的机理。研究主要包括三部分:通过渗透柱实验对比还原剂的堵塞情况;通过不同钙基质柱实验探究加重堵塞的主要因素;通过S2O52-与Cr（Ⅲ）/Fe（Ⅱ）的络合实验探究减轻堵塞的因素。主要结论如下:（1）还原剂堵塞渗透柱实验表明:Na2S和Na2SO3与Cr（Ⅵ）的反应缓慢,前者未造成土壤孔隙堵塞,渗透系数k=6～7 mm/h,后者可与土壤中有效态钙结合生成CaSO3·0.5H2O导致k减小至1～2 mm/h。Na2S2O5初期渗透系数大于Fe SO4,但随着时间的延长,Na2S2O5渗透系数逐渐小于Fe SO4,其k值最终稳定在0.5～0.75 mm/h。Fe SO4的渗透系数在实验后期明显回升至1.5 mm/h,原因是土壤碳酸钙溶解产生的CO2气体从土壤中释放出来在土柱中开辟了一些水流通道。Fe SO4+Na2S2O5渗透曲线与Na2S2O5相同,堵塞严重;Fe SO4-Na2S会生成Fe S沉淀加重堵塞,相较之下Fe SO4-Na2S2O5的组合修复方式（k=1.5～3.0 mm/h）不仅能防止Fe（Ⅲ）沉淀包裹Cr（Ⅵ）、达到有效传质的目的,也能改善土壤堵塞情况,防堵塞效果好于单独使用Na2S2O5、Fe SO4或组合使用Fe SO4-Na2S、Fe+Na2S2O5。（2）不同含钙基质柱实验结果表明:土壤孔隙堵塞的原因主要有两类,一是还原剂与Cr（Ⅵ）反应生成Fe（OH）3和Cr（OH）3沉淀;二是还原剂引起的土壤钙成分的变化。CaSO3·0.5H2O（s）的产生是引起Na2S2O5堵塞的主要原因。对钙含量低的Cr（Ⅵ）污染土壤及地下水,Na2S2O5在修复过程中不产生Fe（OH）3沉淀,堵塞程度比Fe SO4轻;而对于钙含量高的土壤及地下水,Na2S2O5可将土壤碳酸钙转化为CaSO3·0.5H2O（s）,引起土壤含水层严重板结,堵塞程度比Fe SO4严重。（3）S2O52-与Cr（Ⅲ）/Fe（Ⅱ）的络合实验表明:Na2S2O5与Cr（Ⅲ）、Fe（Ⅱ）之间均存在络合,Na2S2O5-Cr（Ⅲ）络合的本质是Cr3+与S2O52-分解产物SO32-的络合,配位数为6。络合有效地减少了修复过程中Cr（OH）3沉淀的产生量,减轻了对土壤孔隙的堵塞。Na2S2O5-Fe（Ⅱ）之间的络合作用虽然较弱,但也能减少Fe（OH）3沉淀的形成,同时抑制铬污染地下水修复过程中CaSO3·0.5H2O（s）的生成趋势,减轻土壤及含水层堵塞。综上,影响Na2S2O5堵塞程度的反应机理包括生成CaSO3·0.5H2O对堵塞的加重以及S2O52--Cr（Ⅲ）/Fe（Ⅱ）络合形成对堵塞的缓解。这意味着对于钙含量较低的铬污染土壤及地下水,Na2S2O5能缓解修复过程中的堵塞问题,有利于传质,是一种良好的原位还原剂;但对于钙含量高的铬污染土壤及地下水,CaSO3·0.5H2O引起的严重堵塞应引起重视,可采用Fe SO4-Na2S2O5的组合修复方式缓解堵塞问题。
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