随着人们对能源供需和环境治理等问题的关注逐渐增强,对开发可持续新型能源的需求越来越紧迫。因为具有反应释能高、产物环保等优势,氢能被普遍认为是最优的能量来源。目前氢能大部分来源于化石燃料的“灰氢”,少部分是来源于电解水的“蓝氢”,而利用太阳能进行光催化分解水的“绿氢”技术被认为是直接收集,转换和存储太阳能以产生清洁能源最有吸引力和最有前途的技术之一。类石墨构相的氮化碳材料（g-C3N4）是一种归属于有机物的共轭高聚物半导体材料,具有低成本、无毒无污染、结构和性能稳定以及对可见光区有吸收等优异性质。但是材料仅对紫外和近紫外的部分可见光有吸收、光生载荷寿命短易复合以及比表面积小等缺点限制了g-C3N4材料的光催化应用。本文将分子结构上的元素掺杂和形貌上的片层剥离等改性方式相结合,制备得到了具有可见光响应、光生电荷分离迁移性能好、比表面积较高的g-C3N4材料,大幅度提升了材料的光催化水分解产氢效率。该系列方法操作简洁且产物产率高,在大规模的生产和使用中有很好的前景。具体研究内容如下:采用密闭无氧高压焙烧的合成方法制备得到C元素自掺杂的改性g-C3N4。以氮气为载气调控合成的初始压力,压力范围在0-3.0 MPa。表征结果表明,该方法合成的g-C3N4的庚嗪单元内部实现了C元素的掺杂,材料的C/N元素比例与合成阶段的初始压力呈正相关关系,在初始压力为1.5 MPa时,材料的C/N元素比例约为1:1,在此条件下的合成的催化剂的吸收带边为781 nm,吸光范围覆盖了整个可见光区,材料的荧光强度下降了一个数量级,荧光寿命增长了约11%,光生电荷的复合受到极大抑制。受到高压条件的影响,材料的比表面积只有3 m~2·g-1,约为常压材料的六分之一,这导致单位质量催化剂的表观光催化产氢量只有常压样品的70%,但是材料在单位面积下表现出了最佳的催化性能,是常压样品的4倍以上。该方法制备氮化碳光催化剂的单次产量高,产率也得到大幅提升,在放大生产中具备较好的前景。为抵消高压条件导致的比表面积大幅降低的影响,采用在乙醇辅助下对C掺杂样品进行高能震荡球磨的方法,制备得到了表面活化的g-C3N4纳米片。高能球磨这种物理球磨方法能实现纳米片的全部转化,制备产率近乎100%。测试结果表明,球磨时间在约2 h时材料的比表面积达到极大值,约为40 m~2·g-1。XPS结果表明材料表面连接上了含氧基团,提高了材料的亲水性和反应活性。球磨后样品的吸收带边略有蓝移,最高约为670 nm,仍覆盖大部分的可见光区。阻抗谱图显示材料内部的阻抗大幅度下降,表明材料内电子的迁移能力得到提升,光电流测试显示m CN-1.5的光电流约为常规样品的9倍。光催化产氢性能测试表明,表面活化的C掺杂g-C3N4纳米片的催化产氢速率均大幅提升,单位质量催化剂活性最高提升了约15倍,单位面积下的催化性能也有30%左右的提升,表明该方法不仅能提高材料的比表面积,同时也能增加催化剂的活性位点。