论文部分内容阅读
本论文包括两个部分：
（1）Cpl-LDH的热分解动力学。采用一步共沉淀法制备了卡托普利插层镁铝水滑石（Cpl-LDH，[Mg0.68Al0.32（OH）2]（CgH13NO3S）2-0.130（CO3）0.030·0.53H2O）。用原位XRD、原位FTIR、TG-DTA、TG-MS等技术详细研究了Cpl-LDH热分解过程中的结构转化。其热分解过程分为五个阶段。第一阶段（25-140℃）失去物理吸附水和层间水，杂化物保持层状结构。第二阶段（140-240℃）层间水脱除和LDH层板的微弱脱羟基作用引起Cpl-LDH层板结构重排，杂化物转化为CO3-LDH和Cpl-LDH的准间层中间态。第三阶段（240-550℃）大量失重（～70％）归因于层间阴离子分解，杂化物层板结构坍塌，出现复合氧化物（LDO）晶相，比表面积由52.4㎡/g（400℃）增大到211.5㎡/g（500℃）。升高温度（第四、第五阶段）比表面积迅速下降。给出了Cpl-LDH热分解过程结构转变的模型示意图。
首次使用Coats-Redfern方程和Dolye方程对不同升温速率Cpl-LDH的TG数据进行计算，得到Cpl-LDH热分解的第三、第四阶段的热分解动力学三因子。第三阶段的最可几机理函数为三维扩散机理D3，积分式为F（α）=[1-（1-α）2/3]2，活化能为97.05kJ/mol，指前因子为7.96×106S-1。第四阶段的最可几机理函数为指数成核机理P4，积分式为F（α）=α1/4，活化能为132.71kJ/mol，指前因子为2.33×1012S-1。
（2）牛血清白蛋白与Mg-Al LDO的相互作用研究。以Mg-Al LDO为主体，以牛血清白蛋白（BSA）为模型蛋白，采用固-液吸附法合成了系列蛋白修饰生物-无机纳米杂化物BSA-LDO。研究了反应介质类型、Mg/Al比、pH值、溶液中BSA浓度及离子强度对杂化物的结构、组成、形貌及物理化学性能的影响。tris-HCl溶液为最佳反应介质。低pH值下（7.4和8.2）BSA-LDO呈复合氧化物结构，高pH值下（9.2），LDO对CO2的强亲和作用导致部分CO3-LDH层状结构出现，pH7.4时，BSA的复合量最大（232mg/g）。调变溶液中BSA的浓度（0.5-2.0mg/ml），BSA-LDO均呈复合氧化物结构，浓度为1.5mg/ml时BSA复合量最大（271mg/g）。调变离子强度，BSA-LDO均呈复合氧化物结构，BSA复合量随离子强度增加而降低，可归因于盐离子的屏蔽效应。FTIR、UV-vis、荧光发射光谱等结果表明BSA与LDO之间主要是通过静电吸引和氢键相互作用相结合，BSA的复合量主要受静电作用影响，复合物中BSA构象变化的增强则归因于BSA与LDO之间的氢键作用的增强。TG-DTA结果表明不同条件下复合物中BSA的热稳定性均略有提高。荧光发射光谱表明复合物中BSA位于亲水环境中。
考察了BSA-LDO复合物对药物的吸附性能，结果表明BSA-LDO复合物对中性药物去氧氟脲苷（5-dfur）的吸附量最大（39mg/g），FTIR光谱说明5-dfur的吸附量较大可能是由于5-dfur与BSA之间的相互作用更有利于维持蛋白构象所致。