传统聚烯烃材料多是用于包装、管道和农业。而现如今,高性能聚烯烃产品（如功能性产品）也被广泛应用于汽车、航空、军工以及新能源等新型发展领域。新型聚烯烃产品在加工与服役过程中往往会涉及高速环境。因此,有关聚烯烃材料在此类苛刻条件下“微观结构-宏观性能”关系的研究,对于指导高分子产品的加工、优化产品性能具有重要意义。然而,此类非平衡条件涉及到的微观结构演化机制是学术界和工业界所面临的重大难题,这主要源于有效实验手段的缺失。目前已知关于高分子凝聚态结构演化的理论模型和实验证据仍旧局限于低速率的准静态加载过程,关于非平衡高速环境中的相关研究却鲜有报道。本论文工作中,结合自主研制的原位高速拉伸装置和高通量的同步辐射X射线散射技术研究了聚烯烃薄膜在宽应变速率范围下尤其是高速拉伸过程中的力学性能和结构演化以及二者之间的关系。通过对定量化数据的分析,深化了对非平衡高速拉伸条件下聚烯烃材料的形变和相变物理机制的理解。具体研究内容和结果如下:（1）升级改造本课题组已有的快速拉伸装置。优化了装置加速到高应变速率的时间,控制在10 ms内。增加了一组压力可控的主动压辊以解决打滑问题。利用热风枪和空压机进行高温控制,通过氮气和液氮进行低温控制。改造后的装置应变速率范围可从10-3到102s-1,横跨六个数量级。温度范围可达-60～300℃。可以很好地实现与同步辐射X射线的联用。利用此装置与同步辐射X射线、超快采集速率的探测器以及高速CCD相机联用,构建了微观结构的快速表征系统,时间分辨率可高达0.2 ms。（2）采用同步辐射宽角X射线衍射（WAXD）原位研究了线性低密度聚乙烯（LLDPE）薄膜在宽应变速率范围0.005～250s-1内拉伸形变过程中的结构演化。通过跟踪微观结构参数例如结晶度（χc）、晶粒特征尺寸（L110,L200）和晶胞参数（aO,bO）等在真应力（σtrue）-应变速率（ε）二维空间中的变化,讨论了相变机制。单斜晶和六方晶出现的临界点应力（σM-onset,σH-onset）可将真应力空间大致分为三个区域。在只含有正交晶的区域Ⅰ中,应力诱导的晶格畸变起主导作用。在区域Ⅱ中,由正交晶向单斜晶转变的马氏体相变发生,并且单斜晶承担主要的应力。在区域Ⅲ,应力诱导的熔融重结晶发生,六方晶出现。此外,还讨论了应变速率对应力诱导熔体结晶和晶格形变的影响。该研究拓展加深了对LLDPE薄膜在高速的加工与服役过程中结构演化的已有理解。（3）利用同步辐射宽角X射线衍射（WAXD）和自制的高速拉伸装置,作者揭示了聚1-丁烯（PB-1）晶体结构在宽应变速率范围内的演化过程。重点关注了仅由晶型Ⅱ晶体组成的PB-1在跨越六个数量级(0.005～100 s-1)的三个速率区域（A、B和C）内拉伸诱导相变的物理机制。在区域A(0.005s-1＜ε＜0.5 s-1)的准静态加载过程中,亚稳态晶型Ⅱ晶体逐渐转变为稳态晶型Ⅰ晶体。这种相转变是由于应力诱导的长链整体位置和构象的变化。中速率动态加载条件下,在区域B中(1 s-1＜ε＜10 s-1),除了晶型Ⅱ向晶型Ⅰ转变外,还有一些晶型Ⅱ晶体因为应力诱导,发生了熔融。在区域C中(ε＞50 s-1),当外加应力达到阈值时,不仅晶型Ⅱ晶体熔融,晶型Ⅰ晶体也发生了熔融。PB-1的这种不常见的拉伸诱导相变的现象与高应变速率和伴随出现的热效应有关。当晶格受到快速输入的高能量时,长链整体难以响应,会出现因为链局部变化导致的构象缺陷。这些缺陷显著降低了晶体与无定形之间的相变能垒。对于构象缺陷含量多的晶体,拉伸不再诱导晶体-晶体相变,而是直接诱导晶体的熔融。（4）采用同步辐射超小角散射（USAXS）进行原位实验研究了高取向硬弹性体等规聚丙烯（iPP）薄膜在跨越五个数量级(0.005～10s-1)的两个应变速率区域（Ⅰ和Ⅱ）内单轴拉伸过程中的凝聚态结构演化。在区域Ⅰ(0.005 s-1＜ε＜0.1 s-1),在拉伸应力的作用下,存在于片晶之间的无定形出现了微相分离的现象,形成了含有多连接链（tie）少尾链（cilia）的区域,以及与之相反的含有多cilia链少tie链的区域。在区域Ⅱ(ε＞5 s-1),在较快的拉伸应变速率下,上述微相分离转化为了孔洞。