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能源不仅是一个国家的经济建设、社会发展的基本支撑,还是人类社会可持续发展和繁衍的重要保障。人类社会百年的繁荣得益于煤炭、石油、天然气等能源的广泛使用,与此同时也对人类赖以生存的环境造成了不可逆的伤害。然而,随着社会发展中对不可再生资源的持续使用,资源枯竭并非危言耸听。而二氧化碳重整甲烷（DRM）反应则是践行上述观点的热点课题之一,这主要是因为该反应直接以温室气体CH4和CO2为原料,同时制取高H2/CO比的合气体,不仅在环境保护方面,还在资源利用和经济发展方面具有重大意义。然而,DRM反应是一种高度吸热并伴随大量副反应的过程,虽然在金属催化剂（Ru、Rh、Pt、Pd、Ir、Ni、Co等）的作用下底物分子能够实现高效转化,但是反应过程中不可避免的会造成催化剂烧结和积碳的情况,特别是目前得以广泛研究的Ni基催化剂。为了提升Ni基催化在甲烷干气重整反应中的实际应用效果,有必要合成更加高效的Ni基催化剂并深入研究相应的DRM催化反应机理。本文从探究NixCoy合金催化剂在DRM反应中的应用及催化机理,不同负载方式对Ni基催化剂的影响,金属-载体间相互作用对催化活性的影响等三个方面开展了以下工作:1.采用模板法和浸渍工艺合成了由介孔ZrO2空心球和高分散Nix Coy纳米粒子组成的NixCoy/H-ZrO2催化剂。基于相关研究结果,提出了一种协同反应机理并以此解释了Ni0.8Co0.2/H-ZrO2催化剂具有更好催化性能的原因。在DRM反应中,Ni和Co分别是CH4裂解和CO2还原的催化活性中心,金属Ni表面残留的碳物种能够迅速与金属Co表面的活性氧物种结合,保证金属表面的再生,从而持续的进行后续反应。而Ni0.8Co0.2/H-ZrO2催化剂具有最高的活性和稳定性的原因在于强金属-载体间相互作用及反应物、底物分子高效的传质效率。更重要的是,适当的Ni/Co比平衡了CH4裂解和CO2还原的速度,避免了合金表面碳物种的大量积聚或催化剂的过度氧化,确保了DRM反应高效、稳定的转化。2.在无水硅酸钙（ACS）纳米片合成的不同阶段中通过掺杂、离子交换和浸渍法负载Ni物种,制备了Ni-ACS-Dop,Ni-ACS-Iex和Ni-ACS-Im纳米催化剂。虽然Ni的负载方式不同,但三种Ni-ACS催化剂均具有相似的化学组成和微观结构。Ni纳米颗粒均高度分散在具有大比表面积和良好热稳定性的超薄ACS纳米片上。然而,三种催化剂表面电子状态存在明显不同。以“表面Ni”为主要形式的Ni-ACS-Iex催化剂由于金属Ni表面电子密度较高,Ni-ACS-Iex催化剂在DRM反应测试中表现出最高的催化活性。以“晶格Ni”作为主要形式的Ni-ACS-Dop催化剂则显示出缺电子性质和最低的催化活性。与在催化剂体系中构建纳米结构或引入化学成分不同的是,本工作通过不同的负载方式控制了金属前驱体的化学环境,获得了具有表面电子态可调的金属催化剂,为合成具有高活性的催化剂提供了一种新的策略。3.强金属-载体间相互作用（SMSI）被认为是非均相催化剂中最重要的概念之一,这对于调控催化剂的催化性能和控制负载型金属的微观结构具有重要意义。在这里,我们通过控制煅烧温度合成了一系列金属-载体间相互作用可调的Ni-Al2O3催化剂。相关研究结果证实了Ni纳米颗粒与Al2O3基质之间确实形成了强弱不同的相互作用。随着煅烧温度逐渐由500,700升高至900℃,催化剂组分逐渐由Ni与Al2O3转变成镍铝尖晶石结构和γ-Al2O3,导致催化剂表面活性位点数急剧下降。催化结果表明,煅烧温度过高或者过低均不利于催化剂的活性和稳定性,仅当煅烧温度为700℃,合成具有中等强度的金属-载体间相互作用的Ni-Al2O3催化剂才能提升催化剂的活性和稳定性。