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冷靶反冲离子动量成像谱仪(COLTRIMS)以其符合测量能力已经成为原子分子碰撞物理领域中的重要工具。在北京大学物理学院人工微结构和介观物理国家重点实验室的资助下,我们研制建设了国内首台用于强场原子分子物理研究的COLTRIMS,并与实验室现有的周期量级飞秒激光放大系统相结合,开展强场气体分子电离解离动力学方面的研究。论文主要包括以下内容:
首先,对我们研制建设的COLTRIMS进行了详细介绍,按照其结构,分为真空系统、冷靶超音速分子束、反冲粒子动量探测、与超短激光脉冲的结合等若干部分。文中阐述了COLTRIMS各部分的设计原理,给出了系统设置的实际参数,着重对谱仪离子电子探测的硬件原理、软件处理和调试要点进行了说明,并解释了系统校准和实验数据处理的一般步骤。建设完成的COLTRIMS通过优化参数设置,可以实现4兀立体角内反冲离子/电子动量的高精度符合测量,整体性能达到国际先进水平。利用COLTRIMS强大的探测能力,结合实验室的周期量级飞秒激光放大系统,我们进行了下面的研究工作。
在飞秒激光作用下,气体分子的隧穿电离会产生关联的的母体离子和外场电子。在光电场作用下外场电子可能与母体离子发生重碰撞,这是导致分子解离的重要机制。我们通过实验研究了8fs激光脉冲作用下氧气分子中的重碰撞过程,利用COLTRIMS的符合测量,分辨出了氧气分子的两个解离通道,两者分别由重碰撞激发和重碰撞电离所导致。实验中通过测量这两个通道产生的O+碎片的角分布,我们发现碎片离子的角分布主要由隧穿电离率的角分布所决定,但也受到与重碰撞过程相关的分子轨道对称性的影响。
我们进一步在实验上通过控制重碰撞过程,实现了对CO分子解离通道的选择性控制。我们对4.2fs的周期量级超短脉冲作用下CO2+非对称解离和再电离解离两个通道所生成的C2+离子进行了探测。实验上证实,随着周期量级脉冲载波-包络相位(CEP)的改变,两个通道中C2+离子的产生率在激光偏振面内的空间不对称性出现了相反的变化。我们认为重碰撞激发与重碰撞电离这两个通道的竞争是造成该现象的主要原因。在电子运动时间尺度上实现对分子多个解离通道的深度控制,我们的实验使人们对这个领域有了更为深入的认识。
最后我们还对双原子分子CO和直线型三原子分子CO2在25fs脉冲作用下产生的光电子动量做了全微分截面测量。实验中观察到两种分子的光电子在沿激光偏振方向上动量分布的差异,我们认为这种差异是由分子结构造成的。虽然两种分子电离势和外层电子轨道均不相同,但是两者近阈值电离光电子动量角分布却非常近似,主角动量量子数均为L=4(ng里德堡态)。