【摘 要】
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氢气是一种新型的,绿色的,可再生的二次能源。它的应用越来越得到研究者们的重视。其中,氢气的储存严重阻碍了它在实际生活中的应用。氢化镁（MgH2）,作为一种氢化物储氢材料,它的高储氢容量,较好的可逆性等优点使其成为储氢材料中的研究热点。本文通过添加二维材料Ti3C2碱化衍生物来改善MgH2的储氢性能。并对他们的放氢反应机理进行了研究。首先,通过用氢氧化钾（KOH）对二维材料Ti3C2进行碱化水热处理
【基金项目】
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钛基MXene及其衍生物增强NaAlH4储氢性能及微观机制, 国家自然科学基金,项目编号:51671080；
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氢气是一种新型的,绿色的,可再生的二次能源。它的应用越来越得到研究者们的重视。其中,氢气的储存严重阻碍了它在实际生活中的应用。氢化镁（MgH2）,作为一种氢化物储氢材料,它的高储氢容量,较好的可逆性等优点使其成为储氢材料中的研究热点。本文通过添加二维材料Ti3C2碱化衍生物来改善MgH2的储氢性能。并对他们的放氢反应机理进行了研究。首先,通过用氢氧化钾（KOH）对二维材料Ti3C2进行碱化水热处理,合成了一种类金镂梅状的Ti3C2衍生物钛酸钾(K2Ti6O13)。制备得到了MgH2-K2Ti6O13的复合材料,并对其吸/放氢性能进行了研究:当在MgH2中添加5 wt%的K2Ti6O13时,MgH2表现出最佳的放氢温度与放氢量。MgH2-5 wt%K2Ti6O13在175℃时开始释放氢气,与纯MgH2相比起始放氢温度降低了112℃。相较于添加不同样品的MgH2体系,MgH2-5 wt%K2Ti6O13体系具有最佳的动力学性能。MgH2-5 wt%K2Ti6O13体系在280℃下3 min内释放约6.7 wt%的氢气。此外,MgH2-5 wt%K2Ti6O13体系在200℃时能够在30 s内吸收约6.5 wt%的氢气。通过对不同动力学反应模型进行计算比较得出MgH2-5 wt%K2Ti6O13体系的脱附动力学反应模型符合二维相界面扩散反应模型。且MgH2-5 wt%K2Ti6O13体系的活化能为105.67k J·mol-1。同时,对MgH2-5 wt%K2Ti6O13体系吸收/解吸氢的机理进行了研究:MgH2与K2Ti6O13在球磨过程中发生反应生成的KMgH3,Ti O和Ti协同催化了MgH2的吸放氢性能。其次,用氢氧化钠（NaOH）对二维材料Ti3C2进行碱化处理,水热合成了花瓣结构的Na2Ti3O7材料。在MgH2体系中进入5 wt%Na2Ti3O7,研究其对MgH2的催化作用。MgH2-5 wt%Na2Ti3O7体系的初始脱氢温度为183℃,与纯MgH2的初始放氢温度相比降低了104℃。另外,MgH2中Na2Ti3O7的添加能够显著提高MgH2的吸放氢动力学性能。MgH2-5 wt%Na2Ti3O7体系分别在220℃,240℃,260℃和280℃下均能释放出约6.9 wt%的氢气且分别用了14 min,6.5 min,3.5min和2 min。即使在200℃的低温下,MgH2-5 wt%Na2Ti3O7体系能够释放出约4.0 wt%的氢气。MgH2-5 wt%Na2Ti3O7体系在50℃恒温下,可以吸收约3.6 wt%的氢气。MgH2-5 wt%Na2Ti3O7体系具有较好的循环吸放氢性能,十次吸放氢循环后,吸放氢量几乎保持在5.4 wt%和6.5 wt%。通过拟合计算:MgH2-5 wt%Na2Ti3O7体系的活化能为108.16 k J·mol-1。且MgH2-5 wt%Na2Ti3O7体系动力学反应为二维相界面的成核反应。Na2Ti3O7在MgH2中的催化机理为:具有特定相貌的Na2Ti3O7依附于（101）晶面形成的氧缺陷（OV）为MgH2-5 wt%Na2Ti3O7体系中氢的扩散提供了催化活性位点。
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