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光催化技术是近年来备受关注的一种潜在清洁能源新技术。光催化剂是实现太阳能转化的核心载体,因此寻求高活性,高稳定性和低成本的光催化剂是目前光催化技术研究的重点。非金属石墨相氮化碳(g-C3N4)由于其高物理化学稳定性、可见光吸收以及合适的能带结构而备受大量科研人员青睐。但是g-C3N4存在一些不足之处,如比表面积低、可见光吸收不足和电子空穴易复合等,这些都限制了其在光催化领域的应用,因此需要对其进行改性修饰,提高光催化活性。此外,三维大孔(3DM)催化剂具有良好的传送和扩散性能,表现出优异的催化活性。本论文主要通过模板法构建三维大孔g-C3N4并对其表面结构进行修饰,增加表面活性位点和降低光生载流子复合率,以及与半导体材料复合构建异质结构,拓展光吸收范围,并通过界面协同效应,提升光催化活性。首先,我们采用聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)小球模板法一步煅烧合成三维大孔碳空位氮化碳(3DM C/g-C3N4)。该方法有效的形成了 g-C3N4大孔结构,促进了 g-C3N4的光利用率以及显著增加了表面活性位点。大量表面碳空位的引入有效扩大了可见光的吸收范围并抑制了光生载流子的复合。与未修饰的块状g-C3N4相比,3DM C/g-C3N4的光催化产氢速率和光还原CO2合成甲醇效率显着提高。实验结果证明构建三维大孔是一种有效提升g-C3N4光催化活性的方法。为了改善模板球在制备过程中的稳定性,我们选择了更为稳定的氧化硅有序球为模板制备三维有序大孔氮化碳(3DOM g-C3N4)结构。通过对实验条件优化获得了三维有序且互连的大孔结构,可有效促进催化反应的进行,大幅缩短光生载流子迁移距离,减少体相光生电子空穴的复合率以及增加光化学反应位。相较于块状结构,3DOM g-C3N4有序孔的构建使得带隙变宽、比表面积增加且展现出优异的光催化制氢性能。最后,可见光吸收范围是光催化效率提高的重要限制因素之一。宽可见光吸收与提高g-C3N4的光催化活性有着密切的关系。为了实现在可见光下g-C3N4的高效制氢,我们采用光沉积法使三维有序大孔氮化碳与硫化镉纳米颗粒构建异质结构(3DOM g-C3N4/CdS)。在可见光下,3DOM g-C3N4/CdS异质结构表现出更高的可见光催化产氢活性。