论文部分内容阅读
多环芳烃是指含有两个以上苯环的氢化合物,多数多环芳烃对人体健康都有一定程度的危害,有研究表明一些多环芳烃化合物能够致畸致癌致突变。随着工业的发展,能源材料的大量使用,多环芳烃的种类数量都剧增。也因为多环芳烃对人体的危害而引起了广泛关注。本研究中的菲及其代谢产物都是典型的多环芳烃化合物,有研究表明菲的代谢产物带来的给人类产生的健康风险可能已经超过菲。因此,我们必须关注菲代谢产物的环境行为以及它们的环境风险。本研究即关注菲(PHE)及其代谢产物9.10-菲醌(PQN)和9-菲酚(PTR)在土壤及沉积物的环境行为。通过实验并及数据拟合分析,观察吸附剂的有机碳含量与单点吸附系数logKd的发现:1,PQN与PTR比PHE更小的n值说明它们的吸附位点差异程度高,它们与PHE的差异可以通过PQN与PTR的含氧官能团来解释;2,对于PTR,我们发现logfoc与logKd的回归线在y轴产生了截距,这表明吸附剂上的有机组分可能不是导致PTR在土壤/沉积物上吸附的主要机制,而其它组分(比如无机组分)对PTR吸附的贡献会很大;3,另外用N2吸附法测量土壤及沉积物的比表面积(SSA)进行拟合分析我们未能在Kd与SSA之间没发现相关关系,这一现象说明可能在本研究中,SSA对吸附机制的贡献不大;4,相对于PHE,PTR较强的吸附能力及较高的非线性程度都说明PTR的迁移性低于PHE;5,相对于PHE,是因为PQN溶解度较高,导致其移动性弱于菲;6,三种化合物不同的吸附性质要求我们对它们的环境风险及行为作出不同的评估。PHE的降解途径是有据可查的,PQN和PTR都是常见的PHE的降解产物。根据吸附系数计算的摩尔浓度在计量平衡的状态下比较三种吸附质。由于PTR比PHE的吸附高且n值小,说明PTR的迁移性不如PHE。换句话说,把PHE的降解当作PTR的唯一来源,PTR可能不会导致环境风险,因为这项研究证明它在土壤/沉积物中高的吸附和较强的保留,这在吸附剂有机碳含量较低的情况下显得尤为突出。固体颗粒上的吸附涉及到各种各样的机理。但是N2和C02的测量方式保证了无差别表面性质的SSA,而研究中所用的吸附剂其表面亲疏水差别较大,比如有的无机矿物为亲水性表面而有的为疏水性表面,N2分子较小,因而不能正确地反应出吸附质比表面积的差别,因而SSA可能不会是理解吸附机制的普遍有用的参数。另外,光谱测量,比如核磁共振如,X射线光电子能谱仪,傅里叶变换红外光谱,光谱测量所得表面官能团信息较为详细。虽然这些方法提供了官能团相关的丰富信息,但是它们不能提供对总体表面积贡献的信息。因此,我们需要更直接的表征技术来区分吸附剂表面不同的特征。这种类型的设备在环境行为中的应用将很大程度地提高我们对吸附机理的认识并且极大程度地促进有机污染物环境行为与风险的评估。