【摘 要】
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质子交换膜燃料电池（Proton Exchange Membrane Fuel Cells,PEMFCs）是一种将化学能转化为电能的发电装置。具有较高的能量转换效率、轻污染、启动速度快和便携等优点而备受关注。质子交换膜（Proton Exchange Membrane,PEM）是PEMFCs的核心部件,主要起阻隔阴极和阳极,并传导质子的作用。目前,应用较为广泛的是杜邦公司生产的Nafion系列膜,
【基金项目】
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国家自然基金（21461027）； 吉林省科技发展计划（20120741）；
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质子交换膜燃料电池（Proton Exchange Membrane Fuel Cells,PEMFCs）是一种将化学能转化为电能的发电装置。具有较高的能量转换效率、轻污染、启动速度快和便携等优点而备受关注。质子交换膜（Proton Exchange Membrane,PEM）是PEMFCs的核心部件,主要起阻隔阴极和阳极,并传导质子的作用。目前,应用较为广泛的是杜邦公司生产的Nafion系列膜,Nafion膜以C-F为主链,亲水性的-SO3H为支链,主链和支链之间以氧链接,通过-SO3H中的质子与水分子结合形成水合质子来完成质子传导。质子传导的效率依赖于亲水性的-SO3H的数量,而过多的-SO3H会吸收过量的水,使膜过度溶胀,从而破坏膜内的输水通道。而且,价格昂贵、不易合成。因此,研制高电导率、抗溶胀、价格便宜、易合成的PEM成为PEMFCs领域的重要课题之一。磺化聚醚醚酮（SPEEK,SP）是磺化聚芳醚酮中的一种,SPEEK易于合成、价格低廉、环境友好,与Nafion具有类似结构且其综合性能不输于Nafion。但是有与Nafion相同的缺点,低磺化度时电导率较低,高磺化度时膜的溶胀度较差。因此,电导率与机械性能的权衡是目前SPEEK复合膜亟待解决的问题。金属有机框架（metal-organicframworks,MOFs）是一类由金属离子/金属簇与有机配体自组装成的晶态多孔材料。MOF作为一种新型无机-有机杂化材料,具有孔隙大、结构可设计等特点。但是,MOF很难直接作为PEM使用。可以与高聚物复合,经改性与高聚物SPEEK中磺酸根相互作用,构建有序的传输通道,既可以提高电导率,还可以克服SPEEK在水中易溶胀的缺点,提高其尺寸稳定性。为此,本文以Zr系MOFs材料Ui O-66（对苯二甲酸为配体）作为填料,经改性氨基化（Ui O-66-NH2）后与SPEEK结合制备SP/Ui O-66-NH2复合膜,研究了Ui O-66-NH2对复合膜的各种性能的影响。同时制备SP/Ui O-66复合膜,与之作对比。其主要结论如下:1)首先采用磺化法制备了SPEEK聚合物,以对苯二甲酸为配体合成了Zr系MOFs材料Ui O-66。Ui O-66引入到SPEEK制备了有机-无机复合型质子交换膜SP/Ui O-66。优化了Ui O-66的量,适量的Ui O-66与SPEEK之间形成的氢键网络促进了复合膜的质子电导率。所制备的复合膜具有较高的热稳定性。但是,引入Ui O-66提升了复合膜的吸水率和溶胀度,影响其尺寸稳定性;2)为了使电导率与尺寸稳定性得到均衡,对Ui O-66进行改性,合成了Ui O-66-NH2,并引入Ui O-66-NH2与SPEEK制备了有机-无机复合型质子交换膜SP/Ui O-66-NH2。由于Ui O-66-NH2的氨基与SPEEK的磺酸根较强的酸碱相互作用促进了Ui O-66-NH2在复合膜中的分散,Ui O-66-NH2的引入提高了复合膜的热稳定性,所有膜在200℃以内均较为稳定。Ui O-66-NH2的引入不仅提高了电导率对膜的吸水率和溶胀度几乎无影响。电导率结果表明,相对湿度为98%时,Ui O-66的加入使SP/Ui O-66-1.0复合膜的电导率(0.28 S·cm-1)提高到SPEEK(0.24 S·cm-1)的1.16倍,Ui O-66-NH2的加入使SP/Ui O-66-NH2-1.0复合膜的电导率(0.34 S·cm-1)提高到SPEEK(0.24 S·cm-1)1.42倍。氨基不仅提供质子跳跃位点,而且与SPEEK的磺酸根,构建有序的质子传输通道提高复合膜的电导率。本研究为该类低温、加湿导电的PEM的研制及其应用提供基础实验数据。
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