高效块体电芬顿阴极材料的制备及其在水处理中的应用

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电芬顿技术是应用较为广泛的一种高级氧化技术,操作简单,可迅速降解水中有机污染物,高效且环境友好。电芬顿系统通过将氧在阴极还原为过氧化氢,再与亚铁离子反应生成羟基自由基氧化有机物。电芬顿技术在实际应用过程中要求其电极材料稳定高效。目前应用最广的石墨电极材料降解效率偏低,而大多数效率较高的电极为粉体材料通过浸渍涂覆等方式固定在基底材料上制得,实际应用中易脱落损失,长期使用稳定性差。本研究通过简单步骤制备大比表面积活性块体碳电极材料,提升降解效率且避免了粉体材料涂覆稳定性问题,更有利于实际应用。本文研究利用热固型酚醛树脂作为前躯体制备了两种类型的碳基电极材料,并将其应用于电芬顿体系来降解有机污染物,通过扫描电子显微镜(SEM)、热重-差热分析(TG-DTA)、比表面积(BET)、X射线衍射分析(XRD)对材料进行表征,选用邻苯二甲酸二甲酯(DMP)作为目标污染物对电极性能进行评价,优化各项条件指标获得最优工艺参数。1.选用热固型酚醛树脂作为前躯体,利用软模板法,引入模板剂F127,利用F127分子三嵌段基团结构亲疏水性差异,与间苯二酚和甲醛共同作用获得酚醛树脂前驱体。将前驱体热固成型,制备出具有微观小球结构的块体材料,氮气氛围下高温碳化获得目标块体碳材料。对其进行SEM、XRD、BET和TG-DTA表征,优选在氮气氛围条件下经1000℃煅烧6小时得到的碳材料为最佳电极材料。对上述材料作为阴极构成的电芬顿体系进行性能评价,并对降解实验条件进行优化:在反应溶液初始pH为3、施加100mA恒电流、曝氧100mL/min、Fe2+浓度为1mM条件下,该体系在45min之内可完全降解50 mg/L DMP,反应两小时后,TOC去除率达76%。此外还考察了该体系对苯酚、亚甲基蓝和垃圾渗滤液的降解效果。在120min内可完全降解50mg/L苯酚和20 mg/L亚甲基蓝,对1690mg/L垃圾渗滤液COD去除效率约为40%。本实验中对所制备的一次成型的块体阴极材料实际循环使用近百次,反应效果无衰减,具有长期使用寿命。2.同样利用软模板法制备酚醛树脂前驱体,反应得到具有合适粘度的酚醛树脂溶液,将泡沫铁浸没其中,使树脂均匀包覆于泡沫铁表面,然后将其烘干定型,再高温煅烧碳化,最后得到泡沫铁/碳复合材料。泡沫铁/碳复合电极可直接用于电芬顿体系,无需再外加铁源。实验优选出经900℃煅烧6小时得到的泡沫铁/碳复合材料做为阴极构建电芬顿体系。该体系在溶液初始pH为3、施加80mA恒电流、曝氧100mL/min条件下120min内50mg/L DMP完全降解,且TOC去除率为90.54%。该电芬顿体系对50mg/L苯酚和20mg/L亚甲基蓝进行降解,反应180 min后苯酚降解效率为92.79%,亚甲基蓝降解效率为93.02%。本研究制备了两种碳基块体材料用于电芬顿阴极降解有机污染物,两种材料都表现出了较好的性能和应用前景。
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