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乙烯、丙烯是非常重要的化工原料,且近年来需求量逐年攀升。然而随着石油资源的枯竭,急需一种可以替代石油的能源来解决这一问题。我国煤炭资源丰富、价格低廉,且由煤炭制取的甲醇也供大于求,因此甲醇制取烯烃技术就变成了一种非常重要的替代石油的路线。在甲醇制烯烃反应中,催化剂起着至关重要的作用。目前可应用于甲醇制烯烃反应的催化剂主要有ZSM-5、SAPO-34、SAPO-18、SSZ-13等。然而,目前所有的催化剂均存在容易积碳失活、寿命短的缺点。为了提高催化剂的反应活性、延长催化剂的使用寿命,本文的研究成果如下:(1)应用一步晶化法制备了SAPO-34、SAPO-47、SAPO-47/SAPO-34共生分子筛并考察其甲醇制烯烃MTO催化性能。MTO测试结果显示:一步晶化法合成的SAPO-47/SAPO-34共生分子筛的乙烯选择性最高,双烯选择性也较高,寿命也较长。(2)通过碱处理法和聚乙二醇2000一步晶化法制备了多级孔SAPO-47/SAPO-34共生分子筛并考察其甲醇制烯烃MTO催化性能。通过MTO催化测试,结果显示:无论是由碱处理制备的多级孔分子筛还是一步晶化法制备的多级孔分子筛,其催化寿命都要长于非多级孔的分子筛;由聚乙二醇2000一步晶化法合成的沸石分子筛的寿命最长,达到了720 min,比SAPO-47/SAPO-34共生分子筛的寿命长了2倍。(3)应用乙酸锂对多级孔SAPO-47/SAPO-34共生分子筛进行改性,并将其应用于甲醇制烯烃MTO反应。MTO测试结果显示:改性后的沸石分子筛乙烯选择性有所降低,丙烯选择性却大大的增加了,但是双烯的选择性却和改性前相差不大;乙酸锂改性后的多级孔SAPO-47/SAPO-34分子筛的寿命最长达到了1260min,较改性前的分子筛寿命延长了大约2倍。(4)对催化剂失活原因进行分析。通过研究甲醇制烯烃MTO催化反应过程中的副产物以及对反应失活后的分子筛进行FT-IR分析、NH3-TPD分析和气质定性分析来研究催化剂的失活原因。结果显示,对于小孔径的SAPO-34、SAPO-47沸石分子筛来说,分子筛孔道内更容易产生甲烷、乙烷等小分子的副产物,而孔道内的积碳也多为分子量较低的芳烃;对于多级孔SAPO-47/SAPO-34分子筛和Li改性多级孔SAPO-47/SAPO-34分子筛来说,分子筛的孔道内更容易生成C4+、C5+、C6+等副产物,孔道内的积碳也多为分子量较大的芳烃。由此可知,催化剂的失活是由于在催化反应中,生成的积碳堵塞孔道并且覆盖了分子筛的活性位点—即中强酸位点被覆盖而引起的。