掺杂无机卤化钙钛矿CsPbX3(X=Br,Cl)中的荧光和介电性能调控研究

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近几年,无机卤化钙钛矿CsPbX3(X=Cl、Br、Cl)因载流子浓度高,带隙可调、色纯度高、缺陷容忍度高等优点而受到了广泛关注,能应用于众多的领域,如太阳能电池、发光LED、激光、激光器和光电探测器等。虽然它在众多方面都表现出了不俗的发展潜力,但也同样存在一些问题,制约着其进一步的应用。在发光LED领域,因为难以控制的缺陷、晶粒融合、卤素分离等原因,目前还无法实现高荧光量子产率(PLQY)、高外部量子效率(EQE)和高稳定性蓝光卤化钙钛矿纳米晶及器件的目标。本工作首先针对蓝光卤化钙钛矿的PLQY和稳定性展开了研究,通过优化实验条件及利用Na离子的钝化和掺杂作用,实现了高PLQY和高稳定性蓝光CsPbBr3纳米片的制备。同时,CsPbX3在电和光的相互调控方面也表现出了潜力,本工作还通过对CsPbCl3进行Sm掺杂,实现了CsPbCl3的结构调控,进而显著增强了材料的介电性能。具体的研究内容如下:(1)首先,本工作利用改进后的加热法,分别通过调整反应中的初始温度、Na/Cs、加热时间的参数值,探明了这些参数对样品荧光性能的影响规律。发现了初始温度、Na/Cs、加热时间的最佳实验参数值分别为15℃、1、2min。其中性能最优的样品发射峰在461nm,PLQY为45.85%。(2)利用上一步研究结果,将初始温度、Na/Cs、加热时间设定为最佳参数值,进一步调控反应中异丙醇的用量以提高样品性能。成功合成了发射峰在453.2nm,PLQY为94.67%,保持蓝光发射40天之久的CsPbBr3纳米片。并且所有的样品性能均高于上一部分的工作。说明综合各参数的最优值可以有效提高样品的性能,同时进一步调控IPA的添加量也是必要的。(3)采用真空熔融法制备了不同比例Sm3+掺杂的CsPbCl3块体,Sm3+成功掺入了CsPbCl3的晶格间隙中,使CsPbCl3晶格发生了明显的畸变和膨胀,但膨胀后依然保持着四方相。并且Sm3+的掺入降低了Cs+、Pb2+、Cl-的结合能,同时极大提高了CsPbCl3在低频下的介电常数,在100Hz时从372.6(x=0)提高到1.28M(x=0.06)之巨。
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