废旧SCR脱硝催化剂中TiO2载体的深度净化与性能评价

来源 :中国科学院大学(中国科学院过程工程研究所) | 被引量 : 0次 | 上传用户:geona
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为满足日益严格的氮氧化物排放标准,大规模的SCR脱硝装置已在我国燃煤电厂投入运行,废弃SCR脱硝催化剂的产生量也随之大幅度增加。目前该废弃催化剂己被纳入危险废物管理,其处置问题必将成为未来火电脱硝行业不可避免的新难题。本论文针对燃煤电厂蜂窝状结构坍塌的不可再生废弃SCR脱硝催化剂,以草酸还原酸浸得到的草酸净化渣为原料,进一步制备了 V2O5-WO3/TiO2催化剂,系统开展了再合成催化剂催化活性和物理化学特性等研究。主要研究内容和结论如下:(1)以废弃SCR脱硝催化剂的草酸净化渣为载体制备了不同钒含量的V2O5-WO3/TiO2催化剂,研究了钒含量对再合成催化剂催化活性和物理化学特性的影响。活性评价结果表明,当V2O5含量为1.0%时,再合成催化剂脱硝活性恢复至新鲜催化剂水平,并表现出良好的抗硫抗水性。表征结果表明,V2O5含量为1.0%的再合成催化剂VOx覆盖率为29%,能够为SCR反应提供较多的反应活性位,V4+/V5+比值和钒还原性较废弃催化剂均有了明显提升。热稳定性研究结果表明,当V2O5含量不高于0.7%时,再合成催化剂具有良好的热稳定性,钒含量的增加会促进催化剂物相、形貌及孔结构的变化。(2)系统开展了草酸净化渣中TiO2载体回收的工艺优化,并在最优工艺条件下进行了介质循环实验。稀碱浸出过程的最优工艺条件为:搅拌转速300 rpm、反应时间180min、温度160℃、液固比15mL/g、NaOH浓度2.0mol/L,同时优选硫酸洗涤为稀碱浸出的后续工艺。循环实验结果表明,5次循环后,W和Si的浓度分别富集到3.0 g/L和6.6 g/L,回收载体的纯度可达到工业钛钨粉要求。(3)最优工艺条件下从草酸净化渣中回收的TiO2载体,分别通过一步浸渍法和分步浸渍法制备了不同钒含量的V2O5-WO3/TiO2催化剂,研究了负载方式对重构催化剂催化活性和物理化学特性的影响,进一步对钒含量优化后的重构催化剂进行了抗硫抗水和热稳定性研究。结果表明两种负载方式制备的催化剂具有相似的脱硝性能和物理性质,分步浸渍法制备的催化剂还原性略高于一步浸渍法,表面酸性则一步浸渍法较强。当V2O5含量为0.7%时,回收载体一步浸渍法制备的催化剂与新鲜催化剂活性曲线几乎完全一致,并具有良好的抗硫抗水性和热稳定性。
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