质子转移是DNA分子化学反应的基本过程之一,因其与电荷转移和DNA的氧化损伤密切相关,研究DNA分子中质子转移的微观机制成为热门的科学主题。在核酸碱基中鸟嘌呤（G）具有最低的电离和水溶液氧化电位,易被氧化生成自由基阳离子(G·+)。为了探究G·+脱质子及质子转移的微观机制,本论文使用量子化学方法（QM）研究气相下水分子对G·+脱质子过程的影响,发展并应用QM/ABEEM（MM）方法模拟水溶液中的该过程,探究G·+去质子化及质子转移的微观机理。主要研究内容为:1、使用QM方法对G·+的脱质子反应进行研究。在M06-2X/6-31++G（d,p）理论水平下,计算了分别含有3、4、5、7、9个水分子的模型体系中G·+的脱质子反应及质子传递过程。寻找体系的过渡态并计算得到内禀反应坐标（IRC）。结果发现,水分子的参与在G·+释放质子及其传递过程中起关键作用。在G·+脱质子位点附近添加3个水分子时,不能发生合理的质子转移;继续添加第4个水分子,会对G·+脱质子有重要促进作用,该水分子可帮助质子定位在G·+的第一水合层中;G·+脱质子后的质子传递具有方向性。而继续在第二水合层添加更多的水分子,对质子转移路径几乎没有影响,仅对体系的电荷分布和活化能有较小影响。因此,以含有4个水分子参与的模型体系（简称4H2O体系）作为模拟水溶液中G·+的质子转移过程的模型体系。2、依据QM计算结果,发展QM/ABEEM（MM）多尺度模型,深入探讨水溶液中G·+的脱质子以及质子转移的微观机理。将QM获得的4H2O体系的IRC划分为反应物、过渡态、生成物等3个反应区域。依此设置相应的电荷守恒条件,确定电负性分段函数,拟合优选各区域的ABEEM/MM力场参数。计算得到各区域体系的电荷分布均与QM结果有非常好的一致性,线性相关系数均达到0.97以上。选取IRC上27个结构对其水溶液分别进行500 ps的QM/ABEEM（MM）动力学模拟,采用自由能微扰方法,计算得到G·+质子转移过程的活化自由能为16.3 k J/mol,与实验结果（15.1±1.5 k J/mol）有很好的一致性。本文的研究结果可为进一步探讨DNA质子转移过程及其氧化损伤相关机理提供参考。