【摘 要】
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木质素作为世界第二大可再生资源,一般作为廉价燃料或以废弃物形式进行排放,不但造成了资源浪费,同时也严重污染了环境。通过化学方法将其转化为高附加值的酚类化合物可以有效实现木质素资源化利用。本文采用溶剂热法合成了一系列钕掺杂钴钙MOF前驱体,通过控制焙烧过程制备Ca1-xNdxCoO3（1≥x≥0）,对其形貌、晶相、粒径和孔结构进行了表征分析,并对木质素催化热解过程进行了动力学分析,最后考察了木质素催
【基金项目】
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国家自然科学基金（No.21908021）； 黑龙江高水平人才项目（No.2020GSP17）； 东北石油大学新能源新领域培育项目（No.XNYXLY202102）； 东北石油大学引导基金项目（2021YDL-03）；
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木质素作为世界第二大可再生资源,一般作为廉价燃料或以废弃物形式进行排放,不但造成了资源浪费,同时也严重污染了环境。通过化学方法将其转化为高附加值的酚类化合物可以有效实现木质素资源化利用。本文采用溶剂热法合成了一系列钕掺杂钴钙MOF前驱体,通过控制焙烧过程制备Ca1-xNdxCoO3（1≥x≥0）,对其形貌、晶相、粒径和孔结构进行了表征分析,并对木质素催化热解过程进行了动力学分析,最后考察了木质素催化热解性能,探索了其再生循环使用机制,得出研究结果如下:（1）溶剂热合成CaNdCo-MOF前驱体的优化工艺参数为温度150℃,反应时间12 h,合成的MOF前驱体晶型形貌规则。Ca1-xNdxCoO3中Nd掺杂系数x=0.3,其焙烧机制为,焙烧气氛为空气,升温速率为6℃·min-1,焙烧温度为800℃,焙烧时间为6h,该条件下得到的Ca0.7Nd0.3CoO3（CNC-0.3）疏松多孔,比表面积为19.98 m2·g-1。（2）Ca0.7Nd0.3CoO3催化热解木质素的动力学结果表明:Ca0.7Nd0.3CoO3对木质素有明显的催化作用,在热解过程中,失重率提高了 14.58%,有利于生成气相和液相产物,其在0-130℃和200-600℃的催化过程均为二级反应,其中在0到130℃的反应的活化能为13.36kJ·mol-1,200到600℃的反应的活化能为26.46 kJ·mol-1,相比于纯木质素热解反应分别降低了 52.26和1.29 kJ·mol-1。其动力学模型分别dα/dt=0.0064 ×（1-α）2exp（-13356/RT）和dα/dt=0.0223 ×（1-α）2exp（-26461/RT）,所得回归方程的线性回归系数在0.9以上。（3）Ca0.7Nd0.3CoO3催化热解木质素固定床评价结果为:催化热解适宜工艺参数为m（CNC-0.3）/m（BL）=1:3,最佳温度为650℃。液相产物GC/MS组分分析表明木质素催化热解液相产物主要有苯酚类、愈创木基类、紫丁香酚类和苯酮类和苯醚类化合物,其选择性分别为22.52 wt.%、11.37wt.%、20.59 wt.%、13.01 wt.%和12.57wt.%,酚类化合物总选择性为54.48 wt.%。（4）Ca0.7Nd0.3CoO3催化热解木质素后因结焦导致其失活,经氧化再生后进行循环使用,经过5次循环后,液相产物的收率均保持在20%,说明CNC-0.3具有良好的活性,反应前后催化剂的金属赋存价态和形貌均未发生明显变化,说明其具有良好的结构稳定性。
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