【摘 要】
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三维多孔碳材料具有多孔碳材料的大比表面积以及良好的导电性和导热性,又具有稳定的三维自支撑结构,同时孔分布丰富,是优异的电容性储能材料。本论文采用不同形貌特征的氧化镁模板通过化学气相沉积（CVD）法制备了花状、切面圆柱体和立方体多孔石墨烯;进而,以上述多孔石墨烯为正极材料,以B、N和S掺杂多孔碳为负极材料,构建了高性能锂离子电容器;利用多孔石墨烯晶界尺寸较小的特点,采用优选的氧化条件对多孔石墨烯边缘
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三维多孔碳材料具有多孔碳材料的大比表面积以及良好的导电性和导热性,又具有稳定的三维自支撑结构,同时孔分布丰富,是优异的电容性储能材料。本论文采用不同形貌特征的氧化镁模板通过化学气相沉积（CVD）法制备了花状、切面圆柱体和立方体多孔石墨烯;进而,以上述多孔石墨烯为正极材料,以B、N和S掺杂多孔碳为负极材料,构建了高性能锂离子电容器;利用多孔石墨烯晶界尺寸较小的特点,采用优选的氧化条件对多孔石墨烯边缘缺陷位进行选择性刻蚀,高产率合成了石墨烯量子点（GQDs）。（1）不同形貌特征的多孔石墨烯的制备和电化学性能表征。分别以硫酸镁、氯化镁和碱式碳酸镁为镁源,以氨水和尿素为沉淀剂,通过水热反应合成了花状、切面圆柱体和立方体氧化镁模板。以甲烷为碳源通过CVD法制备了保持原始模板形貌的花状、切面圆柱体和立方体多孔石墨烯。锂离子电容器半电池测试表明,制备的不同形貌的三维多孔石墨烯可作为优异的电容器正极材料,其中花状多孔石墨烯在1 A·g-1下的比容量为307 m Ah·g-1,在5 A·g-1下的比容量仍高达235m Ah·g-1。（2）以三维多孔石墨烯为正极和掺杂多孔碳为负极组装了高性能锂离子电容器。得益于正负极材料在比容量、倍率性能和循环稳定性方面的匹配所带来的动力学平衡,花状多孔石墨烯和B,N共掺杂多孔碳组装的锂离子电容器在1 A·g-1下有142 F·g-1的比容量,在1018 W·kg-1的功率密度下能量密度高达315 Wh·kg-1。（3）利用片状多孔石墨烯为原料,高产率制备GQDs。将多孔石墨烯在H2SO4和HNO3混合液中进行化学氧化刻蚀,通过控制氧化刻蚀强度,使得石墨烯晶界边缘处具有高活性的碳原子优先被刻蚀掉,刻蚀充分且损失较小,合成的GQDs尺寸均一,结晶良好,产率高达60%。用GQDs和片状多孔石墨烯为活性材料组装对称超级电容器,GQDs的引入提高了超级电容器的性能,在0.5 A·g-1下的比容量为175.49 F·g-1,远高于单纯多孔石墨烯的131.23 F·g-1。引入小尺寸的GQDs可填充到多孔石墨烯的间隙中,既缓解了多孔石墨烯的体积变化和团聚堆积,又提高了电极的导电性,贡献了额外的赝电容,从而改善了整体的电化学性能。总之,本工作以多孔石墨烯为出发点,一方面丰富了多孔石墨烯的种类,获得了高性能的锂离子电容器,并且提出了一种新颖的高产率制备GQDs的方法,并将其应用于提高超级电容器电极性能方面。上述成果对于多孔石墨烯和GQDs的批量制备和促进电容器性能提升具有重要意义。
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