铁修饰的二氧化铈复合光催化材料的设计及其光催化降解乙醛的应用研究

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近年来,空气污染治理逐渐受到人们的重视,尤其是室内有毒气体(如甲醛、乙醛、甲苯等挥发性有机物)的去除。光催化技术在常温下能够将有毒气体氧化还原成无毒无害的物质,大量应用于处理高浓度、气量大、稳定性强的有毒有害气体处理。CeO2作为一种新型的光催化剂被众多研究者关注,但是CeO2在实际应用中存在电子空穴容易复合、可见光利用率低等问题,限制了其在空气污染治理领域的广泛应用。因此,本论文采用一系列物理化学手段,对氧化铈基光催化材料的结构、形貌和光催化性能进行改性,并深入探讨了光催化性提升与结构之间关系。第一部分,为了增强CeO2光催化材料的光催化降解乙醛能力,作者尝试Fe(Ⅲ)离子在CeO2氧化还原面上选择性沉积,探究了 Fe(Ⅲ)离子沉积在不同形貌CeO2对其光催化性能的影响。实验结果表明,Fe(Ⅲ)沉积于CeO2-r的产物(命名为Fe/CeO2-r)光氧化降解CH3CHO能力是CeO2-r的4.71倍,证明当Fe(Ⅲ)离子选择性地光沉积在CeO2(110)时能提升CeO2光催化氧化CH3CHO的能力。通过EPR分析,Fe/CeO2-r在光催化氧化还原过程中会形成大量的活性物种.O2-,同时这些活性物种浓度的增加将提高CeO2光催化产氢的效率。第二部分,为了拓宽CeO2样品的可见光吸收范围,探究了金属半导体(Fe2O3)与不同形貌CeO2复合对其光催化降解乙醛性能的影响。实验结果表明,Fe2O3/CeO2-r复合光催化材料光氧化降解CH3CHO能力是CeO2-r的4.05倍。光催化性能的提升是由于Fe2O3的直接带隙(约为2.3 eV),有助于Fe2O3/CeO2纳米结构之间更好的电荷转移。此外,CeO2与Fe2O3复合有利于形成内建电场,这将加速光生电子-空穴向CeO2(Fe2O3纳米颗粒)的移动,从而加快载流子的传输速度,抑制光生电子-空穴对的再复合。第三部分,为解决氧化铈基复合光催化材料低比表面积和活性位点较少的问题,我们尝试制备三元复合光催化材料。将铁基修饰的CeO2与g-C3N4复合,实验结果表明Fe2O3/CeO2-r/g-C3N4新型复合光催化材料光氧化降解CH3CHO能力是CeO2-r的3.64倍。通过TEM、HR-TEM等表征证明复合材料在氮化碳表面更好地分散,可能暴露出更多的反应活性位点;而光电流、阻抗等实验证实复合材料与g-C3N4复合后电子传输能力得到了极大提高,有效增强了光催化降解乙醛活性。总的来说,本研究通过以上三种方案实现了 CeO2基复合光催化材料光催化降解乙醛活性的提升。更加有意义的是,本研究开发出一系列新型高效的三元复合光催化材料,可见光条件下乙醛光催化降解活性得了极大的提升,将在能源环境领域表现出广阔的应用前景。
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