【摘 要】
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非均相过渡金属氧化物活化过氧单硫酸盐（PMS）可被用于水中新兴污染物的处理。其中,基于过一硫酸盐的高级氧化技术（SR-AOP）的光协同催化技术,结合了两种技术的优势,低价态过渡金属活化PMS后产生的SO4-·可以直接作用于污染物,同时光生电子加速高价态过渡金属离子的还原反应进程,极大地使污染物的催化性能得到提升。在活化PMS的催化剂中,尖晶石钴酸锰（MnCo2O4）不仅具有优异的活化性能,还具有成
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非均相过渡金属氧化物活化过氧单硫酸盐（PMS）可被用于水中新兴污染物的处理。其中,基于过一硫酸盐的高级氧化技术（SR-AOP）的光协同催化技术,结合了两种技术的优势,低价态过渡金属活化PMS后产生的SO4-·可以直接作用于污染物,同时光生电子加速高价态过渡金属离子的还原反应进程,极大地使污染物的催化性能得到提升。在活化PMS的催化剂中,尖晶石钴酸锰（MnCo2O4）不仅具有优异的活化性能,还具有成本低、低离子溶出的优点。然而由于低电荷分离效率和催化剂易在溶液中富集的缺点,导致该催化剂不能被广泛用于降解污染物。此外MnCo2O4还具有较窄的禁带宽度会被可见光激发产生电子和空穴,然而高电荷复合率仍然限制其直接应用于光催化领域,因此有必要进一步研究MnCo2O4的合理改性策略。将光催化剂、助催化剂与MnCo2O4进行复合,构成具有异质结构的复合型催化剂是一种有效的手段。本研究制备了MnCo2O4/g-C3N4复合材料催化剂,成功地提升了催化剂的效果。在此基础上合成了三元高效催化剂MnCo2O4/g-C3N4/CDots,并将其与MnCo2O4/CDots/g-C3N4的性能进行对比,总结并分析催化性能差异。通过一些表征手段和关键实验,证明了三元催化剂的成分与形貌,探究了反应过程的影响因素,最后分析了该反应机理与降解途径。试验结果如下:（1）在这项工作中,MnCo2O4纳米颗粒锚定在石墨氮化碳（g-C3N4）薄片上成功制备MnCo2O4/g-C3N4催化剂并在可见光（Vis）下显示出高PMS活化效率。所得催化剂通过PMS和光催化的协同作用降解了96.1%的盐酸四环素（TCH）。MnCo2O4/g-C3N4/PMS/Vis体系中的反应速率常数(0.2505 min-1)分别是原始g-C3N4(0.0471 min-1)和MnCo2O4(0.1435 min-1)的5.3倍和1.8倍。反应体系的主要自由基是单线态氧和过硫酸根自由基。（2）在三元催化剂的研究中,我们采用了分别采用从下至上和从上至下的两种方法合成了MnCo2O4/g-C3N4/CDots和MnCo2O4/CDots/g-C3N4两种材料。设计的三元材料MnCo2O4/g-C3N4/CDots具有更好的光吸收性能,相较于单体材料和二元材料具备更广泛的光吸收范围和高速的电子空穴分离速率,大大提升了材料的催化能力从而更好的处理高浓度的污染物。MnCo2O4/g-C3N4/CDots在16分钟内可以降解90%的高浓度TCH,比二元材料的降解速率常数提高了3倍。不同的影响因素实验证明污染物浓度、PMS浓度、催化剂量和初始p H值对降解性能存在不同的影响。不同种类的阳离子和阴离子对降解效果无显著影响。还通过自由基淬灭实验验证了该体系的主要活性物质ROS是~1O2和SO4-·。g-C3N4作为光催化异质结体系中的电子供体将大量光生电子传递给MnCo2O4,然后电子进一步传输聚集到CDots周围,抑制了电子空穴的复合,从而提高二价和三价金属离子的循环速率。该复合材料表现出良好的稳定性和阳离子/阴离子耐受性。
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