【摘 要】
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过渡金属硫化物(TMDs)因其独特的光电响应而成为二维(2D)材料的研究热点,其中以PdSe2为代表的X族TMDs更是由于奇特的能带结构、高的电子迁移率以及优良的热电导率等特性而受到人们广泛研究与关注。理解其微观的光激发瞬态响应对TMDs基的光电器件的发展意义重大。泵浦-探测技术可以直接获得材料中随光激励产生的非平衡态随时间演化的动力学过程,在时域中构建材料内部的声子振荡弛豫、多体相互作用的非平衡
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过渡金属硫化物(TMDs)因其独特的光电响应而成为二维(2D)材料的研究热点,其中以PdSe2为代表的X族TMDs更是由于奇特的能带结构、高的电子迁移率以及优良的热电导率等特性而受到人们广泛研究与关注。理解其微观的光激发瞬态响应对TMDs基的光电器件的发展意义重大。泵浦-探测技术可以直接获得材料中随光激励产生的非平衡态随时间演化的动力学过程,在时域中构建材料内部的声子振荡弛豫、多体相互作用的非平衡态弛豫等物理模型;另外,太赫兹(THz)具有光子能量低、对自由载流子的光电导率敏感等特点,十分适合研究材料内部光生载流子的弛豫动力学。本论文以时间分辨光学光谱和时间分辨THz光谱为主要手段,对不同厚度的PdSe2薄膜的相干声子和激发态载流子弛豫动力学进行了系统的研究。主要研究内容包括:(i)基于超快时间分辨的光泵浦-光探测光谱技术,在室温下研究了不同厚度PdSe2薄膜的相干声子动力学行为。结果表明PdSe2薄膜的电子激发态弛豫过程受到两种声子模式的调制:频率为0.316 THz的高频模式,Mode 1;以及频率为0.061 THz的低频模式,Mode 2。进一步的拉曼散射结果表明Mode 1来源于PdSe2的最低阶呼吸模式。结合一维原子链模型对层数依赖的Mode 1频率进行拟合,计算出PdSe2的层间力常数为K=5.74×1019 N/m~3;而Mode 2来源于纵向声学声子模式,该模式频率的振荡周期与层数呈线性关系,进而计算其中传播的声速为v=8.27×10~4 cm/s。探究PdSe2材料中低频声子模式以及其随着层数的演化关系,对于未来的光子学、光电子学和纳米力学器件的设计与制造具有重要的科学意义。(ii)利用超快时间分辨的光泵浦-THz探测光谱技术,系统地研究了不同层数PdSe2薄膜的光激发载流子动力学。在泵浦光激发下,载流子的弛豫过程由两个组份构成:一个约2.5 ps的快过程,和一个7.3 ps的慢过程。有趣的是这两个过程与泵浦通量和温度均无明显的依赖关系,这表明PdSe2薄膜的激发态载流子弛豫过程不是由单一的物理机制起作用。由于2D材料的强库仑相互作用以及量子限制效应,使得2D材料中多体相互作用更加显著;另一方面,由于材料生长过程中不可避免的缺陷,2D材料中的缺陷捕获作用也不可忽略。另外,PdSe2薄膜的快过程不随层数变化,而慢过程则随层数增加而变快。我们提出缺陷捕获和Auger效应的协同作用主导了PdSe2薄膜的载流子弛豫过程。基于该协同作用模型的速率方程可以很好地拟合PdSe2薄膜的弛豫过程,拟合参数表明层数依赖的慢过程主要由慢缺陷密度决定,而与缺陷态的载流子布居无关。这一研究结果揭示了缺陷态和Auger效应之间的协同作用对PdSe2薄膜超快光激发载流子动力学的影响,为进一步开发PdSe2器件的更高光学性能开辟了新的途径。
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