随着物联网和人工智能的迅速崛起,极大加速了小型化、柔性化的可穿戴电子产品的开发和集成,从而对电化学储能器件的柔性化方面提出了更高的要求。为适应柔性可穿戴电子产品的发展,储能器件不仅需要高的能量密度、功率密度和使用寿命,更需要在小型化、柔性化、集成化和定制化等特性上与电子产品有更好的兼容和配合。在众多构型的柔性储能器件中,平面型柔性超级电容器因其具备功率密度高、循环寿命长、易集成等优势,被研究者们广泛关注和研究。石墨烯具有超薄的二维结构,易成膜,且比表面积大、导电性好,有良好的机械性质,被视为极具优势的平面型柔性超级电容器的电极材料。目前,实现器件柔性化的常用方法,是将活性层与柔性基底（诸如聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）,聚二甲基硅氧烷（PDMS）,聚氨酯（PU）,聚酰亚胺（PI）等）进行物理结合,由柔性基底带动活性层的形变。然而,此种方法存在一个关键性问题,是高杨氏模量的脆性活性层与低杨氏模量的柔性基底层存在模量失配,器件发生形变的过程中,活性层无法随基底层同量形变,从而引起活性层与基底层分离甚至活性层断裂等问题,最终导致器件失效。基于此问题,本论文主要通过改善活性层的稳定性,使活性层能够稳定存在于基底层上或提高活性层强度,使活性层在随基底层形变时,不易断裂,从而提高器件的稳定性和有效性。具体研究内容如下:（1）提出了超薄活性层提高器件稳定性的思路,利用超声喷涂-激光蚀刻的技术手段,以石墨烯为电极材料,发展了一种具有超薄活性层的平面型柔性超级电容器的制备方法,并验证了超薄器件在不同弯折状态以及多次弯折循环后,仍能稳定发挥电化学性能,且性能基本无衰减,即使在10000次弯折循环后,其面容量也基本无衰减。激光刻蚀能够进行器件图案的设计,且可以快速有效地进行器件的串并联设计。将单元器件进行简单串、并联后,仍能稳定发挥电化学性能,实现了高电压或高电流输出。通过改变喷涂次数可改变超薄活性层厚度,并分别制备了15,30,60次喷涂次数的平面型柔性器件,由于超薄活性层具有良好的结构稳定性,因此在多次弯折循环后,其面容量基本无衰减。（2）提出了高长径比一维纳米材料提高薄膜电极强度的思路,通过引入高长径比石墨烯纳米卷来提高石墨烯薄膜电极的强度,提高活性层在形变条件下的结构稳定性,进而提高器件的稳定性和有效性。通过控制超声破碎时间来调控氧化石墨烯片（GO）的横向尺寸,得到大、中、小三种尺寸的GO（L,M,S-GO）,并以L,M,S-GO作为前驱体,通过淬冷的方法制备得到三种径向尺寸相近,纵向尺寸不同（即长径比）的石墨烯纳米卷（L,M,S-GNS）。以这三种不同长径比的石墨烯纳米卷作为活性材料,制备得到可弯折和可拉伸的平面型柔性超级电容器（L,M,S-MSCs）。对比三种不同器件在形变条件下的电化学性能发现,高长径比石墨烯纳米卷制得的薄膜电极表现出最优的结构稳定性,器件在相同形变条件下,有最好的性能保持。以PET为基底的可弯折器件在1000次弯折循环后,L-MSCs的容量保持率为100%;以丁腈为基底的可拉伸器件在1000次拉伸循环后,L-MSCs的容量保持率为88.8%。（3）为提高超级电容器的能量密度,以超长二氧化锰纳米线（Mn O2 NWs）和L-GNS分别作为正负极活性材料,制备得到稳定的非对称平面型可拉伸超级电容器（MNG//GNS-AMSCs）。通过水热法制备得到超长Mn O2 NWs,为了改善Mn O2 NWs的导电性,促进其电化学性能的发挥,通过静电吸引的方法制备得到Mn O2 NWs和GO的复合材料,并通过水热的方法,使GO进行同轴卷曲,包覆在Mn O2 NWs表面,形成同轴一维核壳结构。在水热过程中,加入尿素作为氮源,将Mn O2 NWs表面的石墨烯卷进行氮元素掺杂,改善电极与水系电解液的接触性。MNG//GNS-AMSCs在PVA/Li Cl水系凝胶电解液中表现出1.6 V的高电压窗口,并表现出5.9 m Wh cm-3的体积能量密度,高于传统的SMSCs(＜1 m Wh cm-3)或AMSCs(＜5 m W h cm-3)。此外,可拉伸MNG//GNS-AMSCs在100%应变率的拉伸形变时,器件面容量基本无衰减,且在不同拉伸状态下各循环2000次,容量保持率能够达到90%以上,表明器件具有良好的机械性能。（4）为改善刚性活性层与柔性基底层模量失配问题,并消除微褶皱结构的不稳定性,制备了一种低模量高韧性的无褶皱结构的活性层,并以PDMS为柔性基底,实现了活性层与基底层在一定程度上的模量适配,从而实现稳定的可拉伸超级电容器。通过溅射法将金（Au）纳米颗粒嵌入PDMS中,制备得到嵌入式弹性导体（PDMS-Au）,作为可拉伸超级电容器的集流体。往复拉伸-放松,PDMS-Au导电性保持良好。将填充了石墨烯的PVA/Li Cl凝胶作为活性层（PVA/Li Cl-G）,因Li Cl具有很强的吸水性,除水固化后,能够吸收空气中的水分,由固态转变为凝胶态,因而具备很好的韧性。将PVA/Li Cl-G作为活性层滴涂在弹性导体上,制备得到无褶皱平面型电极,吸水凝胶化后,涂覆PVA/Li Cl水系凝胶电解液,制备模量适配的无褶皱结构的可拉伸超级电容器。该器件可以稳定发挥电化学性能,且在应变率为10%,30%和50%的拉伸形变状态下,也能够较好的发挥电容行为,说明器件具有较好的机械性能。