【摘 要】
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过渡金属基化合物拥有耐腐蚀、高稳定、高熔点和高机械强度等特性,吸引了世界范围内越来越多的研究者的关注。在过去的几十年里,它们已经应用在众多能源领域中,例如电催化剂
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过渡金属基化合物拥有耐腐蚀、高稳定、高熔点和高机械强度等特性,吸引了世界范围内越来越多的研究者的关注。在过去的几十年里,它们已经应用在众多能源领域中,例如电催化剂、催化剂载体、锂离子电池材料和太阳能电池等领域。加之其丰富的储量和低廉的成本,这使过渡金属基催化剂逐渐成为贵金属基电解水催化剂的优良替代品。近来研究人员发现,将催化剂与其他材料进行有效耦合或者元素掺杂处理能调控其催化活性位点,使其电解水反应的起始电位降低、电流密度加大从而实现高效电解水催化。基于以上认识,本论文通过两种方法来调控过渡金属基催化剂活性位点,并研究了不同合成条件下制备的催化剂催化电解水反应的性能。本论文主要研究内容有以下两方面:1.以钼网为基底,通过高温硫化法制备了负载在钼网上的二硫化钼纳米片(MoS2/MM)自支撑三维电极。并且首次通过电化学阳极活化进行氧掺杂以调控MoS2的催化活性中心位点,在200秒内将氧原子快速掺杂进入MoS2中,令它的析氢活性大大增加。结果表明,氧掺杂的MoS2(O-MoS2/MM)催化剂析氢起始电位低,且具有良好的稳定性。理论计算也证实在MoS2中氧掺杂可以产生更多的电荷载流子,并导致更高的本征电导率和适当的氢吸附吉布斯自由能从而提高产氢活性。我们所报道的电化学阳极活化工艺简单、快速、可控、普适,已经成功应用于多种钼基化合物包括MoS2、MoSe2和Mo P。2.采用环境友好的原位绿色磷化策略及应用RuCo前驱体的空间限制效应,制备了锚定在磷化钴空心微球上的钌纳米团簇(Ru NCs/Co2P HMs)。我们研究了其合成的最优条件、形成机理和电解水性能。所获得的Ru NCs/Co2P HMs催化剂在酸性和碱性电解质中均表现出较高的析氢反应活性。此外,Ru NCs/Co2P HMs在0.5 M H2SO4电解液中也表现出良好的析氧反应活性。我们使用Ru NCs/Co2P HMs分别作为阴极和阳极组装了双电极电解槽。在酸性电解液中,其电解水性能甚至优于基准贵金属基电解槽。本研究阐明了Co2P和Ru之间的电子转移对调节界面催化活性位点的影响。
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