伴随着人类社会的发展,煤、石油、天然气等传统化石能源的不断消耗不可避免地加剧能源危机和环境污染。氢气（h2）以其热值高、无污染、可再生等优点成为未来最具发展潜力的新能源。同样,氨气（NH3）作为一种绿色燃料,被认为是替代不可再生化石燃料的重要清洁能源载体,广泛应用于化工生产。因此,清洁能源的可持续生产和高效储存受到了人们的广泛关注。诸如水全解、金属-空气电池和电化学固氮等先进的新能源科技逐渐得到深入研究。能量转换涉及到的电化学反应包括析氢反应（HER）、析氧反应（OER）,氧还原反应（ORR）和氮还原反应（NRR）等。在实践中,驱动这些反应的发生都需要施加一个过电位,这就需要高性能的电催化剂来最大限度地提高能量转换效率和改善反应动力学。综上所述,探寻并系统研究新型催化材料以及深入研究相关催化机制具有重大的应用价值。本论文从量子力学第一性原理计算出发,分别对过渡金属锚定在二维（2D）材料上构成的单原子催化剂（SACs）和双原子催化剂（BACs）其电催化方面的应用开展了系统的理论研宄,揭示了材料的几何与电子结构对中间体结合强度以及催化性能的影响,并为相关实验研究提供了理论指导。本论文的主要研究内容和结论如下:（1）具有金属原子最大利用率的高效单原子催化剂在储能器件中具有广阔的应用前景。在单原子催化剂中,支撑材料不仅能牢固地锚定活性金属原子,而且能调节其催化活性,这对SACs至关重要。本论文从第一性原理计算出发,研宄了近年来合成的吡嗪修饰石墨烯（pyGY）的独特孔洞具有很好的固定过渡金属（TM）原子的潜力。在10种TM@pyGYs中,筛选出了两种双功能SACs,Co@pyGY和Pt@pyGY,分别作为高效水裂解（HER/OER）和金属-空气电池（0ER70RR）催化剂。有趣的是,Ni@pyGY和Pd@pyGY可以作为高效的HER/OER/ORR三功能电催化剂。这些多功能催化剂具有与传统单功能催化剂相当或优于传统单功能催化剂的过电位。这项工作提供了一组新的有前景的多功能SACs,并为多功能催化剂的设计提供了参考。（2）目前迫切需要一种经济、环保的温和条件下的N2还原反应（NRR）方法。单原子催化剂（SACs）的发展为实现这一目标提供了新的思路。然而,SACs的单一活性位点在一定程度上限制了催化效率。因此,我们提出了在双原子催化剂（BACs）中建立协同反应中心以进一步提高反应活性。在新合成的二维双金属Cu-salphen共价有机骨架（COF）的基础上嵌入过渡金属（TM）原子(TM=Fe、Co、Mo、W和Ru),最终从15种MiM2-COFs中筛选出了4种性能优异的NRR BACs。这些BACs的低极限电位（-0.29?-0.57V）和较高的理论法拉第效率（76?lOO%）可以归因于金属二聚体上不对称的电荷分布以及金属原子与二维COF衬底间的协同电荷转移。此外,这些IV^Nfc-COFs具有较好的热稳定性和实验制备可行性。这项工作不仅为高效COF基氮还原BACs提供了一组有发展前途的候选材料,而且为实验上双原子催化剂的设计提供了理论指导。