【摘 要】
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全球能源体系正在经历从化石燃料逐渐向低碳能源过度,热电技术可实现废热的循环利用,有助于可持续发展观的贯彻与实施。目前商用中温区热电材料为Pb Te,有毒元素Pb的使用与可持续发展观相悖,SnTe具有类似于Pb Te的能带结构,有望替代Pb Te成为新一代中温热电材料。目前SnTe最大的问题是其固有的Sn空位使得载流子浓度过高,导致其电热输运性质较低,限制了SnTe的商业应用。本文围绕微波反应法结合
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全球能源体系正在经历从化石燃料逐渐向低碳能源过度,热电技术可实现废热的循环利用,有助于可持续发展观的贯彻与实施。目前商用中温区热电材料为Pb Te,有毒元素Pb的使用与可持续发展观相悖,SnTe具有类似于Pb Te的能带结构,有望替代Pb Te成为新一代中温热电材料。目前SnTe最大的问题是其固有的Sn空位使得载流子浓度过高,导致其电热输运性质较低,限制了SnTe的商业应用。本文围绕微波反应法结合等离子体烧结工艺,借助分析材料的物相以及形貌表征、通过热电性能测试等手段,利用电子态共振能级、纳米尺寸效应等策略优化SnTe的热电性能,主要研究内容如下:探索围绕微波液相合成法和SPS烧结工艺制备纯相SnTe基热电材料。研究表明:微波辅助多元醇法合成出的SnTe形貌为八面体,颗粒的平均粒径为1.81μm。通过电热性能测试得出不同反应物浓度和烧结温度及压力下的纯相材料z T值有较大差异。结合尺寸效应、块体致密度对全测试温域声子散射的影响,最终确定了SnTe基块体热电材料的最佳合成工艺:即当反应物摩尔数为9 mmol,SPS烧结温度为500℃,烧结压力为40 MPa时,可获得性能最佳的纯相SnTe。采取单元素In及Ag掺杂独立优化SnTe热电输运性质。研究表明:两者均有助于材料热电输运性能的优化,其中,In元素掺杂改变SnTe费米能级附近的能级共振状态;Ag元素掺杂可减小轻重价带能级的能量差,并引发能带收敛。最终,成分为Sn0.99In0.01Te样品的z T值最高,在823 K达到0.65;Sn0.92Ag0.08Te样品在整个测量温域内的z Tave可达0.21。利用控制变量法,分别进行In含量为1%的Sn0.99-xIn0.01AgxTe和Ag掺杂量为8%的Sn0.92-xAg0.08InxTe热电输运特性探究。结果表明:首先,In＆Ag双掺杂几乎不影响SnTe的电输运性质;其次,In＆Ag共掺杂引入的点缺陷声子散射和电子态共振能级结合小尺寸效应与微孔洞引起的中频声子散射的协同作用可大幅度降低晶格热导率,成分为Sn0.91In0.01Ag0.08Te在800 K时晶格热导率仅为0.36 Wm-1K-1。热性能的优化使得材料整体z T值较单元素掺杂In或Ag的基础上进一步提升。最终,Sn0.97In0.01Ag0.02Te样品的最大z T值在823 K达到0.75,比纯相提高约228%。
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