随着人们对于能源需求的日益扩大和对环境保护必要性的认识提高,传统化石能源已不能满足实际现状的应用。发展新型的具有应用前景的能源以及能源转换新技术已经迫在眉睫。氢能是一种理想的新型二次能源,通过电解水制备高纯氢气是氢能的一种有效方法。水的电解由阴极的析氢反应和阳极的析氧反应两个半反应构成,但是直接电解水所需的势垒较高,在实际应用中会造成大量的电力损耗,影响了电解水制氢在实际过程中的应用,因此需要开发合适的电催化剂以降低电解水的过电位,进而降低成本。传统的贵金属基电催化材料不能很好地在实际生产中得到应用,目前整个催化电解水研究领域的研究热点是如何制备廉价高效的电解水催化材料。基于此,本论文针对过渡金属/氮掺杂碳复合纳米电催化剂的进行了相关研究工作,制备了多种过渡金属/氮掺杂碳复合纳米材料,探讨纳米材料形貌和结构对电催化活性的影响。本论文主要工作如下:1.通过静电纺丝法制备掺杂了有机金属化合物的聚甲基丙烯酸甲酯纳米纤维,该聚合物纤维通过简单的烧结过程后得到具有海胆状外观的氮掺杂碳包覆镍纳米颗粒的电催化材料,材料的碳基质外表在烧结过程中原位生长出竹节状的氮掺杂碳纳米管,减少了镍纳米颗粒的团聚,具有较大的比表面积。催化剂对电解水反应的控制步骤-析氧反应具有良好的催化作用,体现了良好的电化学性能。在实验过程中,作者着重探讨了产生这种特殊纳米结构的原因和复合材料中的活性材料镍元素的含量。2.利用沸石咪唑酯骨架结构材料ZIF-67、三聚氰胺和聚乙烯吡咯烷酮等原料,通过冷冻干燥、高温烧结等两步法,制备了高氮含量的包裹钴纳米颗粒的氮掺杂碳复合电催化材料。过渡金属纳米颗粒均匀分散在氮掺杂碳中,有利于催化过程中的电子传递,并降低了整个反应体系的功函数,有利于催化反应的产生。材料中含有Co-Nx等高电催化活性物种,对析氢反应和析氧反应表现出了良好的电催化性能。通过在两电极体系中进行测试,复合材料体现出了较优的电解水全解水性能。此外,在实验过程中,作者还着重讨论了反应过程中的烧结温度对于产物中几种活性成分的调控。3.目前多数的过渡金属/氮掺杂碳纳米复合电催化剂都是粉体材料,粉体材料在电极制备过程中由于通用方法的缺陷,会在一定程度上影响材料的电催化性能,而通过制备自支撑电极可以有效解决这一问题。基于此,作者通过固相热扩散法在铁镍合金泡沫上原位生长包裹合金纳米颗粒的氮掺杂碳纳米管阵列自支撑复合催化材料,合金颗粒在氮掺杂碳纳米管阵列中高度分散,制备的自支撑材料避免了粉体催化剂需要使用粘结剂制备电极的缺点。特殊表面结构使材料能有力促进催化过程中电子在电解液/电极界面的传输制备,合金化的思路也提高了材料整体的本征催化活性。该自支撑电极在碱性环境下表现出良好的析氢/析氧催化性能。