生物甲烷（主要成分CH₄）有效利用的关键是脱碳。在众多分离技术中,膜分离技术因其绿色、环保、高效等优点使其成为最具前景的分离技术之一。研究开发低成本、高性能的分离膜材料是膜技术应用推广的关键。本论文以商业化的聚醚-聚酰胺嵌段共聚物（Pebax1657）为高分子基质,制备高性能混合基质膜（MMMs）。通过对填充剂的多功能化设计,调控了填充剂的载体、孔结构和功能基团的种类,协同强化了MMMs膜内溶解选择机制、扩散选择机制和反应选择机制,实现了对CO₂的高效分离。研究内容如下:（1）设计制备多功能ZIF-8/g-C₃N₄填充剂制备MMMs:多功能ZIF-8/g-C₃N₄填充剂由具有纳米网状结构的ZIF-8原位生长在g-C₃N₄孔内合成,由于ZIF-8的引入减小了填充剂上g-C₃N₄的固有孔径,从而增加了MMMs对CO₂/CH₄的选择性。同时,设计合成的ZIF-8/g-C₃N₄上的ZIF-8和g-C₃N₄协同改善其在膜中的分散性,填充剂在膜内分散均匀,避免了团聚的发生。此外,ZIF-8/g-C₃N₄上含有的咪唑基团作为CO₂的亲和位点,不但强化了CO₂的溶解选择机制,而且改善了填充剂和膜基质间的界面相容性。所制备的Pebax/ZIF-8/g-C₃N₄-9膜具有优异的CO₂/CH₄分离性能,相较于纯Pebax膜,CO₂渗透系数提升了97.5%,CO₂/CH₄分离因子提升了29.0%。（2）设计制备多功能ZIF-8@AC填充剂制备MMMs:多功能ZIF-8@AC填充剂由具有固定载体（胺基）的AC涂覆在ZIF-8表面合成。AC涂覆在ZIF-8表面可在其表面产生额外的微孔,并与ZIF-8的固有微孔产生多级筛分作用,从而增加MMMs对CO₂/CH₄的选择性。同时,设计合成的多功能ZIF-8@AC具有较小的粒径（80 nm）,增加了与Pebax高分子基质的接触面,改善了高分子和填充剂间的界面相容性。此外,ZIF-8@AC富含丰富的咪唑基团形成了CO₂的亲和位点,强化了CO₂的溶解选择机制;而作为固定载体的胺基可与CO₂发生可逆反应,强化了反应选择机制。所制备的Pebax/ZIF-8@AC-7 MMM显示出较高的CO₂/CH₄分离性能,相较于纯Pebax膜,CO₂渗透系数提高了57%,CO₂/CH₄理想选择性提高了27%。（3）设计制备多功能[Hmim][NTf₂]@LDHN填充剂制备MMMs:多功能[Hmim][NTf₂]@LDHN填充剂由具有半固定载体（碳酸根）的LDHN浸渍[Hmim][NTf₂]合成。使用[Hmim][NTf₂]修饰LDHN后,减小了LDHN的孔径。同时,设计合成的[Hmim][NTf₂]@LDHN上的[Hmim][NTf₂]和LDHN协同作用改善了填充剂在膜中的分散性,填充剂在膜内分散均一,避免了团聚的发生。此外,引入了咪唑、砜基和含氟基团作为CO₂的亲和位点,强化了CO₂的溶解选择机制;而作为半固定载体的碳酸根离子可与CO₂发生可逆反应,强化了反应选择机制;除此之外,LDHN层间的空间为载体运输CO₂分子提供了低阻力的传递通道,强化了扩散选择基质。所制备的Pebax/[Hmim][NTf₂]@LDHN-6 MMM表现出较好的CO₂/CH₄分离性能,CO₂渗透系数达644±25 Barrer,CO₂/CH₄分离因子达34±0.53。