【摘 要】
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氮氧化物是一类具有严重危害的废气污染物,由于其常规去除手段能耗高,光催化被视为一种绿色、节能的新型技术。与传统Ti O2光催化剂不同,铋系材料的独特结构利于光生载流子分离;更重要的是,它的吸光范围可扩展至可见光。然而,铋系材料存在诸如表面缺乏活性位点、带隙宽、光生电荷易复合、光利用率低等缺点,制约其在NO去除中的应用。基于此,本文选用铋系材料碳酸氧铋和氯氧化铋为模型,通过对其进行改性,如富铋处理、
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氮氧化物是一类具有严重危害的废气污染物,由于其常规去除手段能耗高,光催化被视为一种绿色、节能的新型技术。与传统Ti O2光催化剂不同,铋系材料的独特结构利于光生载流子分离;更重要的是,它的吸光范围可扩展至可见光。然而,铋系材料存在诸如表面缺乏活性位点、带隙宽、光生电荷易复合、光利用率低等缺点,制约其在NO去除中的应用。基于此,本文选用铋系材料碳酸氧铋和氯氧化铋为模型,通过对其进行改性,如富铋处理、晶面暴露、氧空位引入等,提升载流子传输,增加小分子活性位点,并探究了其对光催化NOx去除活性的影响。具体研究内容如下:1.通过氧空位的引入提升铋系材料碳酸氧铋（Bi2O2CO3）的光催化活性。具体而言,通过葡萄糖为碳源的水热法合成碳掺杂氯氧化铋,并将其在Ar/H2O氛围下进一步煅烧处理,得到Cl掺杂Bi2O2CO3材料。EPR及XPS等表征证明,煅烧过程中水蒸气的存在使材料表面成功引入氧空位。活性测试发现,Bi2O2CO3材料光催化NO去除率达60%,为改性前材料的2.14倍,且具有较低中间产物NO2残留率。随后通过活性物种猝灭实验结果推测,NO去除反应过程中,单线态氧是最重要的活性物种。通过TPD和自由基捕获实验发现,引入氧空位后,促进了Bi2O2CO3材料对NO和O2分子的化学吸附,产生更多单线态氧,从而大幅提升了Bi2O2CO3材料的光催化NO去除性能。2.通过不同碳链封端剂选用调控氯氧化铋结构,从而提升材料光电性能,进一步提高光催化NO去除活性。发现以油酸钠作为碳源,并通过调节体系p H值为12进行水热合成,可得到碳掺杂富铋氯氧化铋Bi12O17Cl2。将其在Ar/H2O氛围下煅烧以去除碳,得到纯Bi12O17Cl2。XRD表征观察到,材料具有较高范德华间隙暴露比,这有利于O2的吸附与活化。EPR、DRS、XPS等检测发现,水蒸气氛围下的煅烧可在材料表面引入大量氧空位,且证实了材料中碳的去除。光催化NO氧化实验发现,光照下改性后的Bi12O17Cl2材料NO转化率为63%,为碳掺杂Bi12O17Cl2的2.37倍,副产物NO2残留率极低（7.4%）。通过活性物种猝灭实验发现,单线态氧具有非常重要的作用。通过光电流、光致发光光谱（PL）、电化学阻抗（EIS）、自由基捕获等一系列实验发现了引入氧空位及结构调控后材料的载流子迁移能力有很大提升,且能产生更多的活性氧物种,因此具有优异的NO去除性能。
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