【摘 要】
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随着装修的发展室内空气污染问题也越来越严重,且呈现浓度低和成分复杂的特点。目前已有的研究多集中在单一污染组分上,对多组分混合气体研究较少,因此开展室内混合污染物净化研究具有现实意义。在目前已有的室内空气净化技术中,光催化与吸附相结合是最具应用前景的治理技术之一。因此,本论文选取VOCs中的一种典型组分甲苯和我国室内特殊污染物氨为对象,研究两者在TiO2/ACF吸附型复合材料上光催化降解的潜在协同作
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随着装修的发展室内空气污染问题也越来越严重,且呈现浓度低和成分复杂的特点。目前已有的研究多集中在单一污染组分上,对多组分混合气体研究较少,因此开展室内混合污染物净化研究具有现实意义。在目前已有的室内空气净化技术中,光催化与吸附相结合是最具应用前景的治理技术之一。因此,本论文选取VOCs中的一种典型组分甲苯和我国室内特殊污染物氨为对象,研究两者在TiO2/ACF吸附型复合材料上光催化降解的潜在协同作用和机制机理,以期得到室内混合污染物组分之间的关系,为室内空气净化技术提供基础的研究数据。
本论文采取直接浸渍法将TiO2负载于ACF上,通过XRD、SEM和N2等温吸附对其进行表征,采用静态吸附法将甲苯和(或)氨吸附于。TiO2/ACF复合催化剂上,在可控温控湿的环境模拟舱内进行光催化降解反应。实验条件:254nm紫外光、温度25-28℃、相对湿度30%-40%。过程中重点考察甲苯和氨的去除率及其中间产物积累量的变化。特别地,为考察氨氧化产物对甲苯降解的影响,向TiO2/ACF上加入一定量的NaNO2和KNO3,之后采用与单组分降解相同的方法进行甲苯光催化降解实验。使用气相色谱检测有机物种类和量的变化,离子色谱检测反应过程中产生的无机离子。
实验结果表明:
(1)直接浸渍法可将TiO2较好的负载在ACF上,虽会出现少量TiO2团聚现象,但整体上分布较为均匀;ACF负载前后的微孔分布没有大的改变同时TiO2锐钛矿晶形不变;
(2)验证了气相甲苯光催化氧化存在两条途径即支链氧化和苯环氧化,且甲苯支链氧化要强于苯环氧化途径。过程中积累量最大的中间产物是苯甲醛,其次是苯甲醇;
(3)氨光催化氧化的吸附态阴离子产物有NO2-和NO3-,NO3-出现较晚,且积累量远低于NO2-。氨可能的氧化途径为:NH3部分被氧化成N2和N2O,同时还有部分NH3被氧化成NO2-,生成的NO2--小部分进一步氧化成NO3-,而另外一大部分与NH4+反应生成N2,NO2-比较起氧化成NO3-来更容易与NH4+结合生成N2;
(4)氨及其中间产物NO2-对甲苯去除及甲苯降解中间产物的生成均有明显抑制作用,氨和NO2-的量越大,抑制作用越明显。但NO3-对甲苯降解没有明显影响;甲苯对氨光催化降解的影响与氨对甲苯光催化降解的影响类似,甲苯的存在降低了氨的降解速率,减少了中间产物NO2-和终产物NO3-的积累量,且对NO3-的抑制作用大于对NO2-的抑制作用。故两组分之间仅为竞争吸附位点与光催化活性位点的关系;
(5)两组分同时光催化降解与单独降解的反应级数均为一级,未造成复合催化剂失活的现象,但降解速率低于单组分情况下速率。
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