【摘 要】
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世界经济从工业革命以来飞速发展,但同时也带来了能源危机和全球气候变暖等一系列问题。因此,缓解能源危机和改善气候问题变得迫在眉睫,成为各国科研工作者的研究热点。在众多新能源转化技术中,利用二氧化碳电催化还原是一种可持续策略。该方法利用二氧化碳还原反应（CO2RR）,通过风能、太阳能等可再生能源转化的电能催化CO2还原,以获得具有附加值的产物,如一氧化碳、甲烷、甲酸、乙烯、乙醇等燃料;另一方面,该反应
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世界经济从工业革命以来飞速发展,但同时也带来了能源危机和全球气候变暖等一系列问题。因此,缓解能源危机和改善气候问题变得迫在眉睫,成为各国科研工作者的研究热点。在众多新能源转化技术中,利用二氧化碳电催化还原是一种可持续策略。该方法利用二氧化碳还原反应（CO2RR）,通过风能、太阳能等可再生能源转化的电能催化CO2还原,以获得具有附加值的产物,如一氧化碳、甲烷、甲酸、乙烯、乙醇等燃料;另一方面,该反应可在常温常压下进行,从而具有较低的应用成本,所以该技术在新能源转化技术中具有可持续性,具有广大的应用前景。但是这一项技术的关键是催化剂的合成利用,而催化剂面临催化活性低、选择性差且反应过电势高等严峻挑战。本论文面向上述问题,设计合成异质双金属氧化物中空结构的纳米电催化材料用于CO2RR的研究,开展的研究内容如下:1、采用一种有效的硬模板策略合成了具有中空结构的异质纳米材料,通过调控Cu-Ni双金属的最佳比例合成了氧化铜/氧化镍异质纳米管（Cu O/Ni O HNT）。该催化剂利用一维中空结构组合以及在铜基上掺杂镍调控活性位点以发挥双金属之间的协同催化优势用于CO2RR。Cu O/Ni O HNT在产物效率测试中表现出高效的选择性,能在较低的过电势下（-0.4 V vs RHE）可获得将CO2还原为CO的法拉第效率（FE）为～93%。2、利用合成的一种碳质纳米棒作为前驱体,并以此作为吸附介质通过离子静电吸附作用引入金属,来设计构建钴-铜双金属氧化物异质纳米管（Co3O4/Cu O HNT）催化剂。在这种具有独特的异质结构中,Co3O4和Cu O的复合物呈现出直径约为100 nm的均匀管状分布。该催化剂具有高活性,并且在较低的过电势下可选择性地将CO2还原成CO。电化学测试结果表明,在-0.40 V vs RHE时,Co3O4/Cu O HNT催化剂将CO2还原成CO的法拉第效率高达98%,在20小时内具有理想的电流稳定性。增强的活性和选择性得益于双金属异质纳米管的协同效应:较高的比表面积可提供活性位点,较低的电荷转移阻力可增强催化性能。
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