溶胶-凝胶碳化蔓延法原位制备改性SrTiO3复合材料及光催化性能研究

来源 :中北大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yjq888
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
SrTiO3有较好的铁电,热电,压电,介电和催化性能,是一种已被广泛研究的n型半导体材料,其带隙约为3.2 e V,但是其可见光利用率低,电子空穴复合率高,常采用离子掺杂,载体负载等有效手段进行改性。然而这些改性的方法往往带来的是复杂的制备过程,因此,我们尝试采用一种简单的方法制备SrTiO3复合材料,即起到改性的目的,又不增加复杂性。(1)首先制备凝胶前驱体,使用快速热处理,程序升温热处理和碳化蔓延法处理三种方式对凝胶前驱体进行处理,以亚甲基蓝(MB)为降解底物测试了样品的光催化性能,结果表明经碳化蔓延处理的凝胶对MB有降解效果。研究了分散剂和络合剂的种类和比例以及锶盐种类对样品结构和性能的影响。结果显示,以Sr和Ti金属总物质的量(nm)为1,当分散剂体系为乙二醇-冰乙酸(nm:n(乙二醇)为1:5;V(乙二醇):V(冰乙酸)为3:1),络合剂为柠檬酸(nm:n(柠檬酸)为1:0.5),锶盐为氯化锶(n(Sr):n(Ti)=1:1),凝胶处理方式为碳化蔓延法时,所制备的样品为CQDs-SrTiO3/石墨烯复合材料,对MB的降解为65.49%。(2)采用溶胶-凝胶碳化蔓延法,改变乙醇消耗量,合成了一系列CQDs-SrTiO3/石墨烯材料(CSG)。XRD结果表明随着碳化蔓延过程中乙醇用量的增加,SrTiO3的晶型更加明显,并且逐渐出现了CQDs的吸收峰。拉曼结果表明乙醇用量的增加,增大了样品的缺陷程度。降解实验表明随着乙醇用量的增加,光催化性能趋于稳定。CSG-5(消耗80 m L乙醇)CSG-5在1.5 mg/L的剂量下显示出最高的MB降解率,即94%。猝灭实验和ESR结果表明,h+、·O2-和e-是主要的活性物种,·OH起次要作用。重复实验显示材料在5次循环后仍有88.2%的降解率。酸性条件和弱碱性条件促进MB的降解,p H为3和9时,降解速率分别提高了6.32×10-3和3.44×10-3 min-1。适量的NO3-也可以促进MB的降解,NO3-浓度为0.5 mmol/L时,降解速率提升了1.38×10-2 min-1。使用UPLC-MS/MS鉴定出8种中间体,分析可知MB的降解主要通过去甲基化、开环反应和氧化反应,提出了可能的降解路径。(3)采用溶胶-凝胶碳化蔓延法合成了Al掺杂的CQDs-SrTiO3/石墨烯材料(ACSG)。TEM结果表明Al的掺杂起到了分散SrTiO3晶粒的作用。根据XPS结果可知Al在ACSG-3中以Al3+形式存在。光电流和紫外漫反射光谱表明Al的掺杂成功减小了催化剂的带隙,拓展了光吸收范围。以亚甲基蓝测试了材料的光催化性能,结果表明在180 min内,ACSG-3的光催化性能比CSG-5提升了11%。猝灭实验和ESR结果表明,·O2-、·OH和h+是主要的活性物种,e-也起较弱的作用。ACSG-3催化剂在重复使用5次后仍有83.0%的降解率。180 min内,抗生素浓度为5 mg/L时,ACSG-3对恩诺沙星的降解率比盐酸二氟沙星高7.22%,使用UPLC-MS/MS鉴定了恩诺沙星和盐酸二氟沙星降解中间体,并提出了可能的降解路径。
其他文献
肼(N2H4)是一种重要的工业化学品,在医药中间体、催化、化工、纺织染料和农业等各个领域扮演着重要角色。然而,N2H4的泄露会导致严重的环境问题。此外,由于其已知的高毒性,N2H4可对人体器官造成严重损害。与其他检测方法相比,荧光探针更易于实现,响应速度快、无损、灵敏度高、检测限低等。基于它的优点,开发快速高效识别N2H4的荧光探针,对环境和生物具有重要意义。本论文的重要工作是通过对荧光发光团进行
学位
如今,由于通信需求的日益增长,通信技术迫切需要往更高的频段发展,太赫兹波为0.1~10THz频段内的电磁波,具有广阔的频谱范围和优异电磁特性,可以广泛应用于医疗卫生,安全监测,通信互联等领域。但是,常规材料很难对太赫兹波产生调制作用,这极大的限制了太赫兹技术的发展。然而,超材料的出现有效解决了太赫兹波无法调制的问题,通过设计不同结构的超材料周期阵列可以实现对太赫兹波的精准调控,例如,利用超材料结构
学位
随着电子信息技术的飞速发展,太赫兹吸收器逐渐成为了研究者主要研究的热点之一。人们设计仿真并通过各种技术制备了多种类型、适合各种应用途径的太赫兹吸收器,但是这些吸收器大多有制作工艺复杂、制作成本高、工作的频段不能完全满足应用需求等问题。所以对太赫兹吸收器的研究改进一直是热门话题。同时,超材料太赫兹多频吸收器在航天航空、太赫兹通信等高新领域有着非常重要的应用前景,也是最近几年研究者的重点开发对象。本文
学位
共价有机骨架材料(COF)是一种新兴的有机多孔材料,具有如碳、氢、氧、氮或硼元素的结构单元,通过共价键连接并延伸到二维或三维。COF以其优异的性质而引起了人们的关注,包括高有序多孔性、结构多功能性、易于表面改性以及优异的热稳定性和化学稳定性。酞菁包含四个类似吡咯的亚基,连接形成16元环。由于酞菁具有高度共轭的电子体系,其在可见光区域表现出优异的光吸收性能,并具有优异的热稳定性和化学稳定性。更重要的
学位
近年来,过渡金属氮化物因其强的不可压缩性和超高的硬度,被广泛的应用于工业生产生活中,如催化剂、切削工具、磨料、太阳能控制涂层等。有别于体材料,二维过渡金属氮化物由于其独特的物理和化学性质,且具有作为离子电池阳极材料的潜力而备受关注。本文选择过渡金属氮化物的一员,氮化钒作为研究对象,通过基于粒子群优化算法的CALYPSO软件对不同化学计量数的V-N化合物晶体进行了结构预测,通过能量分析(凸包图)选出
学位
近年来,在金属有机骨架材料的构筑中,以氮杂环单羧酸为配体构筑的金属有机配合物由于具有多样的配位模式、较强的配位能力以及在物质的检测、磁性、气体的吸附与分离等领域的应用引起了人们的广泛关注。因此,本文以5-(1,2,4-三唑-4-基)吡啶-3-羧酸和2-巯基烟酸为有机配体,Zn(Ⅱ)、Mn(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)、Cu(Ⅰ)等过渡金属离子以及主族金属Pb(Ⅱ)为金属中心,通过溶剂热法合成了6种新型的金属有
学位
金属-有机框架物(metal-organic frameworks,MOFs)是指由金属离子和有机配体构筑而成的多孔晶体材料。近年来,荧光金属-有机框架物因其比表面积大、结构可调节、易于修饰及独特的荧光特性而备受关注。MOFs作为荧光探针已经被用于检测金属离子、爆炸物分子、农药分子及有机小分子等。本文主要针对农药分子、维生素及胆红素目标分析物,通过对金属离子的合理选择及水稳MOFs的后修饰,设计合
学位
研究常见混沌系统的周期轨道对理解其混沌动力学性质具有重要意义,它的研究不仅可以深入理解混沌机制,也阐明了混沌吸引子的结构。本文基于变分法研究了五个常见三维混沌系统的不稳定周期轨道以及轨道随参数值的演化情况、分岔等行为。根据每个系统轨道的拓扑结构建立了适当的符号动力学,使得每条轨道都包含在内且不会发生重复现象。首先,我们系统地研究了陈和吕系统的不稳定周期轨道。多值和非可逆回归映射显示了两种耗散流的复
学位
辛可宁和辛可尼丁互为差向异构体,其两者在生物活性、药理作用及应用有着不同的表现,目前辛可宁用于预防和控制疟疾及治疗发烧,又因其在作催化剂,催化手性不对称反应时,反应条件温和,对环境友好,更受青睐。另外,可以在肿瘤细胞凋亡过程起到促进作用,今后有望在治疗癌症方面得以应用,所以获得高纯度的辛可宁在实际应用中有非常重要的意义。本课题将采用两种功能单体甲基丙烯酸(MAA)和烯丙基-β-环糊精(Allyl-
学位
近年来,镓在生产生活中应用广泛,但由于镓的稀缺属性及无独立矿石特性使得采取有效措施提取镓成为人们关注的重点。通过表面接枝聚合的方法,以D301树脂为基材,丙烯酸(AA)为功能单体,制备出接枝材料D301-g-PAA,然后研究了D301-g-PAA对镓的吸附性能。研究表明当丙烯酸用量为7 m L,w(APS)用量1.8%,反应温度55℃,反应时间11 h时制备出对Ga(OH)4-吸附性能最优的D30
学位