【摘 要】
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随着核工业的蓬勃发展,放射性金属污染变得尤其严重,特别是核素铀（U）和β放射性核素锝(99Tc),其主要来源是核能和核物质实验。这两种具有剧毒和放射性的物质,它们在水溶液中具有溶解性大、流动性大的特点,分别以铀酰离子(UO22+)和高锝酸根离子(99Tc O4-)形式存在。因此,如何有效处理核废液成为了人们高度重视的问题和一项长期的挑战。金属有机框架（Metal-Organic Framework
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随着核工业的蓬勃发展,放射性金属污染变得尤其严重,特别是核素铀（U）和β放射性核素锝(99Tc),其主要来源是核能和核物质实验。这两种具有剧毒和放射性的物质,它们在水溶液中具有溶解性大、流动性大的特点,分别以铀酰离子(UO22+)和高锝酸根离子(99Tc O4-)形式存在。因此,如何有效处理核废液成为了人们高度重视的问题和一项长期的挑战。金属有机框架（Metal-Organic Frameworks,MOFs）配合物是一种具有结晶性高、表面积大、特异性官能团和孔道可调控等特点的晶体材料。但目前,MOFs材料用于放射性核素的吸附研究仍处于起步阶段,设计出从核废水中快速、高效吸附捕获放射性核素的MOFs材料具有非常重要的实际意义。本论文探索研究了MOFs配合物的合成方法、表征,并探究了MOFs对水溶液中放射性核素U和99Tc的吸附性能。其中研究内容包括:提出如何构建选择性高、吸附容量大和吸附速率快的金属有机框架材料的合成策略、设计并合成金属有机骨架配合物材料、通过X射线单晶衍射实验测出其单晶结构,并将其用于对放射性核素的吸附、利用X射线光电子能谱（XPS）技术和能量色散X-射线光谱等技术探究了MOFs材料与放射性核素之间的机理联系。取得了如下研究结果:1、本研究首先通过酰胺化反应利用1,4,5,8-萘四甲酸酐和5-氨基水杨酸合成出N,N-二（3-羧基-4-羟基）-1,4,5,8-萘酰亚胺有机连接剂（命名:NDI-p OH）,再通过溶剂热法合成了以碱土金属离子Ca2+为金属节点,NDI-p OH为连接配体的金属有机框架配合物（命名:Ca NDI-p OH）,并对其吸附性能进行了系统性的探究。利用X射线单晶衍射仪、X射线衍射仪（XRD）等对该配合物的结构、稳定性等进行了测定与表征。通过批实验法研究了Ca NDI-p OH对水溶液中UO22+的吸附行为,结果表明该材料具有选择性吸附UO22+的能力,吸附量可达382 mg/g,是一种对UO22+有高效亲和力的吸附剂材料。通过XPS能谱、傅里叶红外光谱和元素映射图谱解释了该材料吸附UO22+的作用机理。对于合理设计出金属有机框架配合物应用于水溶液中UO22+的吸附具有一定的指导意义。2、选用金属盐Mn Cl2.4H2O和四齿含氮中性配体四（4-咪唑基苯基）乙烯（TIPE）合成出了具有卤素修饰的金属有机框架材料（命名:841-Mn-MOF）,并用于系统性研究对高铼酸根离子（Re O4-）/高锝酸根离子(99Tc O4-)的吸附性能。通过X射线单晶衍射、X射线粉末衍射表征841-Mn-MOF的结构与稳定性。采用批实验法探究841-Mn-MOF对Re O4-的吸附性能,实验结果表明841-Mn-MOF对Re O4-的吸附量为400 mg/g,在5 min内达到动力学吸附平衡,且在较宽的p H范围内（p H 3-11）对Re O4-都有良好的吸附去除能力。本研究为合成特异性的金属有机框架材料具有一定的参考价值,也对修复环境及去除含氧金属阴离子污染物具有重要意义。
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