二氧化碳协同增强的生物质水热转化与水热焦纳米化

来源 :华南理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wanglijun123456789
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
生物质水热处理是一种操作简易、过程绿色且产品多样化的生物质热化学转化技术。该方法以水为介质,在温和反应条件下可将生物质转化为化学品和先进碳材料,满足社会对清洁能源、化学品和碳材料的需求。通过对水热处理催化体系的合理设计,可高效将生物质转化为乳酸、乙酰丙酸(Le A)、甲酸(FA)、糠醛和5-羟甲基糠醛(HMF)等高附加值的平台化学品,这些平台化学品在材料及化学品合成中发挥着重要作用。同时,水热处理还是生物质转化为新型碳点(CDs)的重要方法,经过水热碳化可将生物质转化为用于光学成像与传感领域的CDs。然而,通过生物质水热处理高效催化转化平台化学品和高效制备CDs仍然面临巨大的挑战。本论文以生物质为原料,基于生物质水热转化技术,通过构建新型催化体系和绿色合成方法将生物质转化为高附加值的化学品和高得率的CDs,实现基于水热处理技术的生物质全部高效转化,为生物质的高效、高值化利用提供理论与技术参考。1.CO2增强均相催化体系高效转化纤维素制备FA和LeA。以CO2在水热反应中产生的原位碳酸为Br(?)nsted酸,协同Lewis酸Cr Cl3构建了一种均相高效催化转化纤维素及其衍生物的催化体系。研究发现,原位碳酸和Cr Cl3的协同作用可高效地将纤维素水解为葡萄糖,并异构化葡萄糖为果糖,使果糖脱水为HMF,且使HMF进一步水解产生FA和Le A。在180℃下反应90 min可将纤维素可转化为49%FA和32%Le A。这种新的催化体系可以与Br(?)nsted-Lewis酸催化体系相媲美,并且原位碳酸可替代强腐蚀性的无机酸(如盐酸、硫酸和磷酸)和有机酸(如苯磺酸、草酸和三氯乙酸等)构成新颖、高效、低成本、低环境影响的催化体系用于纤维素高效转化为FA和Le A。2.CO2增强多相催化体系高效转化纤维素制备HMF。以金属氧化物代替金属盐催化转化纤维素可克服均相催化剂分离回收难、回收成本高和对环境产生污染等问题。以CO2生成的原位碳酸,辅助Zr O2和Ti O2实现纤维素绿色高效催化转化。原位碳酸、Zr O2和Ti O2在THF/H2O/Na Cl溶剂体系中对纤维素和单糖的水解、葡萄糖异构化和单糖转化具有特异的催化作用。原位碳酸在纤维素降解过程中,能够促进不溶性多糖转化为可溶性低聚糖或单糖,增强多相催化剂对反应底物的吸附,从而促进金属氧化物催化纤维素的转化。通过TiO2、ZrO2和CO2体系催化转化纤维素可得到高得率HMF(48.4%)。原位碳酸在促进纤维素降解和提高HMF选择性方面具有显著的催化作用,是一种绿色、低成本、环境友好的可将纤维素高效转化为HMF的辅助催化剂。3.水热转化生物质制备CDs的得率普遍偏低,限制了该方法在规模化生产荧光碳纳米材料中的应用。水热转化生物质制备CDs与副产物水热焦形成机制均遵循La Mer模型,然而针对生物质CDs得率与水热焦得率及水热反应条件的相关性尚不够明确。以生物质水热碳化机理为基础,通过降低底物浓度和提高环境p H均可抑制副产物水热焦的产生,从而提高生物质CDs的得率。同时,反应初始环境呈碱性可显著提高CDs在溶液中的浓度。在初始反应p H=13时,CDs得率可提升至原来的5倍。所合成的CDs的直径为2-5 nm,具有优异的光致发光性能,可分散在PVP溶液中,并通过丝网印刷用于荧光成像。4.针对在生物质水热转化制备平台化学品和CDs产生大量水热焦问题,提出了室温下低浓度Na OH-H2O2处理水热焦合成高得率、荧光量子效率可调的CDs。水热焦中大量的共轭双键、羰基和醌型结构在处理过程中被氧化,从而产生表面具有丰富羧基和羟基的CDs。与传统的水热合成法及强酸氧化工艺相比,该方法可从生物质中获得得率高达76.9 wt%的生物质基CDs。此外,所合成的碳点平均尺寸为2.4 nm,其表面状态可通过调整氧化剂的浓度来调节,从而显著提高荧光量子效率。CDs对Pb2+的检测表现出优异的灵敏度,荧光性能在Pb2+浓度1.3-106.7μM的范围内呈现良好的线性关系。
其他文献
学前期是幼儿思想意识形态发展的萌芽期,在学前期对幼儿进行思想道德建设,广泛开展爱党、爱国、爱社会主义的思政教育活动,弘扬中国传统文化,可以为幼儿一生的发展奠定良好的基础。幼儿园通过组织开展主题教育活动、创设与传统文化融合的教育环境、家长参与形成合力等策略,可以丰富幼儿对中国传统文化、习俗、艺术和节日的认识,培养幼儿文化自尊自信。
期刊
本文主要围绕高效分离小分子气体混合物这一重大工业需求,针对CO回收、烯烃/烷烃分离和碳捕集等分离体系,研制具有高吸附选择性的改性金属有机骨架材料(MOFs)材料和超微孔MOFs材料。论文主要涉及MOFs的改性、超微孔MOFs材料的合成及其吸附分离性能测定和吸附机理研究,属于材料工程和化学工程交叉的研究领域,具有重要的科学研究价值及实际意义。本文首次采取一种较温和的方法制备负载型Cu(Ⅰ)@MIL-
学位
高强钢的应用能够减轻结构自重,具有经济和社会效益,推广至装配式半刚性钢结构体系将进一步提升我国建筑工业化的材料效能,对我国实现“碳达峰、碳中和”的节能减排目标具有重要意义。高强钢与普通钢的力学性能具有显著区别,高强钢的屈强比更大且延性更差,这对梁柱半刚性节点的抗震性能具有重要影响,而现有相关研究不足,导致其工程应用不够经济合理,甚至存在安全隐患。由于节点的力学性能是整个结构体系性能的关键,因此,评
学位
作为学前教育专业核心课程,"幼儿园环境创设"的实施存在教学内容重视环创技能、忽略环创教育理念,教学过程重视实践能力、忽视情感和文化育人等问题。因此,亟须在课程教学中融入思政教育,提升学生专业情操和职业修养,增强学生的民族自豪感和文化自信,培育学生的育人意识和能力,推进学龄前儿童的家国教育,实现优秀文化和理念的传承发扬。具体路径可通过打造课程思政教师队伍、提升课程思政育人能力,研究课程内容和特点、合
期刊
加强新时代廉洁文化建设,是党自我革命必须长期抓好的重大政治任务。冼夫人被周恩来总理誉为“中国巾帼英雄第一人”。茂名是冼夫人的故里,正在开展以冼夫人为主题的“好心茂名”系列活动。在新时代廉洁文化建设中,茂名可以提升“好心茂名”活动立意,拓展活动内涵,让“好心茂名”成为新时代廉洁文化建设载体,引领党员干部坚守“明心”、强振“公心”、夯实“廉心”、赢取“民心”。在全市党员干部的培根育本、正心修身、涵养文
期刊
随机噪声或随机不确定性广泛存在于电子、生物等领域的研究对象中,是科学与工程领域中常见的系统现象.其中,白色乘性噪声可用于描述以计算机舍入误差为代表的相对增益不确定性,是一类重要的随机噪声.对带白色乘性噪声的线性系统的研究也成为六十多年来控制理论的重要课题,在稳定性、可镇定性和最优控制等方面均取得了丰硕的研究成果.随着计算机和网络技术的发展,利用通信信道进行控制与反馈信息传递的网络化控制系统受到广泛
学位
学科知识往往是以情境、问题、任务、项目为载体或抓手,进行“登山式”的呈现和推进。课程内容的组织重点是对内容进行结构化整合。结合学生学情,将教学内容重构,分合有据,详略有章,取舍有道,让学生逐步理解并迁移知识原理,在学习过程中建立起较完整的结构体系。
期刊
【目的】基于室内培养试验,明确等碳量添加水稻秸秆(S)、根系(R)或二者混合物(S+R)对稻田红壤不同发生层中颗粒态有机碳和矿物结合态有机碳的影响。【方法】以稻田红壤(20~30年)氧化还原层1(Br1)、犁底层(Ap2)及水耕表层(Ap1)的土壤为材料,基于等碳量添加S、R及S+R的培养试验,分析了水稻秸秆与根系添加到供试土壤30、60、120和210天时,各发生层土壤中总有机碳、游离态颗粒有机
期刊
随着城市化进程的加快和极端气候的出现,强台风侵袭过程城市地区的风环境日益复杂、超高层建筑的风效应也更为显著。近地风场特性的改变及强台风的不平稳特性、局部微地形对气象风速观测的干扰影响、强风作用下密集城市地区超高层建筑风致振动响应及结构模态参数变化规律、现场实测和风洞试验对比验证中的参考风速合理取值等问题仍需要进一步完善和深化。本文基于台风风场模拟、现场实测、风洞试验和计算流体动力学数值模拟,以深圳
学位
<正>小数乘法、除法运算类型不同,但算法相通,学法相近。复习时沟通两个板块的算法、学法,系统整理其中的计算方法和计算道理,有利于学生从整体上把握知识结构,形成转化思想,感受计算的一致性,发展学生的数学思维。一、课前思考“小数乘除法的复习”是人教版五年级上册第一单元“小数乘法”、第三单元“小数除法”的教学内容。按常见教材编排方式,往往是一单元一复习,教材却打破常规,将两个单元放在一起复习,这样编排,
期刊