【摘 要】
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电/光电催化水分解是目前生产高纯度氢气最理想、最有效的方法之一,也是最有希望获得清洁能源（氢气）的方法。整体的水分解过程包含两个半反应,阴极的析氢反应（HER）和阳极的析氧反应（OER）。其中,析氧反应是一个复杂的四电子转移过程,该过程涉及到多种活性中间体的生成,反应能耗高,极大地制约了水分解反应的整体效率。因此,无论对于电催化水分解还是光电催化水分解过程,开发高效的阳极材料是提高催化效率的关键。
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电/光电催化水分解是目前生产高纯度氢气最理想、最有效的方法之一,也是最有希望获得清洁能源（氢气）的方法。整体的水分解过程包含两个半反应,阴极的析氢反应（HER）和阳极的析氧反应（OER）。其中,析氧反应是一个复杂的四电子转移过程,该过程涉及到多种活性中间体的生成,反应能耗高,极大地制约了水分解反应的整体效率。因此,无论对于电催化水分解还是光电催化水分解过程,开发高效的阳极材料是提高催化效率的关键。本文利用瓜环类大环化合物构建出高效、经济且稳定的电/光电催化剂,并应用于水分解体系。其主要内容如下:1)基于六元瓜环的超分子电催化析氧反应:采用了一种超分子策略,通过在电极表面逐层修饰聚吡咯（PPy）、还原石墨烯（r GO）和六元瓜环（Q[6]）,构建了一种三元夹层复合材料（PPy@r GO@Q[6]）。碱性条件下,该电极材料在电流密度为10 m A·cm-2时的过电位为377 m V,与同等条件下的商业氧化铱（Ir O2）非常接近。此外,计算所得到的塔菲尔斜率(167m V·dec-1)和电荷转移电阻（1.16Ω）表明,随着Q[6]的官能团化,电极上发生了快速的电荷转移。通过一系列电化学性能测试,表明该超分子电催化剂在碱性介质中具有显著的电催化活性,是一种较有潜力的阳极材料。2)瓜环辅助钴纳米颗粒的可控合成及其在石墨相碳三氮四（g-C3N4）上的高效光电催化水氧化:以大环化合物作为模板和载体,通过将六元瓜环与钴离子有效配位后再还原,获得了粒径分布均匀且分散性良好的钴纳米颗粒（Q[6]-Co NPs）,进一步将该钴纳米催化剂沉积在g-C3N4薄膜表面,成功获得了g-C3N4/Q[6]-Co NPs光电阳极。所制备的光阳极的光电流密度(1.23 V vs.RHE时为393μA·cm-2)和光转换效率（0.02419%）均显著高于纯g-C3N4催化剂。这些结果表明,g-C3N4/Q[6]-Co NPs较高的可见光吸收保证了大量光生电子-空穴对的形成,显著提高了g-C3N4的光电流密度、入射光子-电流转换效率和电子转移效率,抑制了电荷复合过程,从而提高了g-C3N4的光电流性能。本研究提出的策略不仅为纳米催化剂的合成提供了一种新的策略,也为g-C3N4在光电催化水分解领域的应用打开了一个新的窗口。
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