【摘 要】
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可见光响应的有机光致变色材料在光致变色领域逐渐成为研究热点,是具有极大潜力的应用性有机功能材料。供体-受体斯坦豪斯加合物（Donor-Acceptor Stenhouse Adducts,DASAs）是近十年新兴的一类可见光激发的光致变色化合物。DASAs分子经过可见光激发,强烈着色的线性结构发生光化学反应转化为无色的环状结构,环状结构经加热或者暗条件等控制变回线性结构。由于在光激发下,化合物的物
【基金项目】
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国家自然科学基金； 广东省自然科学基金；
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可见光响应的有机光致变色材料在光致变色领域逐渐成为研究热点,是具有极大潜力的应用性有机功能材料。供体-受体斯坦豪斯加合物（Donor-Acceptor Stenhouse Adducts,DASAs）是近十年新兴的一类可见光激发的光致变色化合物。DASAs分子经过可见光激发,强烈着色的线性结构发生光化学反应转化为无色的环状结构,环状结构经加热或者暗条件等控制变回线性结构。由于在光激发下,化合物的物化性质会发生极大变化,比如极性、颜色、亲水性等。目前已应用于药物传递、超分子自组装、荧光材料等方面。本论文合成了一系列DASAs化合物,主要探究这类化合物在信息存储、离子传感、多光致变色开关和荧光控制的应用。主要工作内容如下:1.成功合成出一种含席夫碱结构的DASAs化合物,通过核磁共振氢谱（~1H NMR）和高分辨率质谱（HRMS）验证了其结构的正确性。研究了其在可见光下的光致变色等性能,并且发现了DASAs在可见光的照射控制下同时具有铝离子和锌离子检测功能。利用紫外和荧光滴定方法确定了其络合常数。通过Job’s plot分析确定了封闭形式的DASAs与铝离子或锌离子的结合模式为1:1配位化学计量比。对比实验分析了席夫碱中间体和DASAs目标产物之间的联系,发现只有DASAs目标产物具备离子检测能力。这种新型的可见光门控DASAs化学传感器的设计和成功合成为光致变色领域提供了一个有效模式。2.成功设计和合成出含螺噁嗪和DASAs两种光致变色单元的双光开关化合物。两个单元以碳链结构相连接,结合了双方优异的光致变色性能。对DASAs分子的溶剂效应、基团结构以及光响应速率进行了对比探究,发现不同光致变色单元基本上保持了自身的性能而且合成上有普适性,是一种有效设计双光开关的方法。构建的这类分子具备紫外光和可见光的双重光响应,在溶液和固体状态下均有一定的光致变色性能,具有很大的应用潜力。3.将四苯基乙烯作为AIE基团接入DASAs光致变色分子,成功合成出苯胺类和烷基类的第一代DASAs和第二代DASAs。研究了其光致变色响应速率与溶剂极性、不同基团的空间位阻的影响关系。探究了DASAs和荧光基团之间的开关特性,在溶液和固体状态下均具备一定的调控荧光能力,在光致变色材料领域有潜在的应用前景。
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