镍基催化剂对氯苯催化加氢降解行为的研究和应用

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催化加氢脱氯(Hydrodechlorination,HDC)是一种处理氯代有机污染物的高效的、经济的、环保的方法。在气相加氢脱氯反应过程中,催化剂通常使用负载型催化剂,而镍基催化剂因其价格低廉,加氢脱氯性能优良等特点,普遍应用于催化加氢脱氯反应。本文通过系统研究氯苯在不同镍基催化剂下的催化加氢还原明确了催化剂的结构特性和其催化效率间的构效关系,并探究了催化加氢脱氯的催化剂在反应过程中出现的失活现象。具体研究内容如下:我们以二氧化硅作为载体,采用浸渍法制备了镍基催化剂,加入氯苯,在高温下进行催化加氢反应。在制备得到镍基催化剂Ni/SiO2后,又对催化剂Ni/SiO2进行修饰,分别加入不同含量的正硅酸乙酯(TEOS)使催化剂的表面形成壳结构,另加入十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)对壳结构的孔道进行调节,通过XRD、TEM、XPS、TPR等表征手段确定了催化剂制备成功,并通过催化剂对氯苯的降解反应情况分析了催化剂的活性状况。在氯苯催化加氢反应过程中,核壳结构催化剂Ni/SiO2@SiO2与催化剂Ni/SiO2相比,表现出了良好的催化剂稳定性与分散性,催化剂活性呈现良好的提升。催化剂Ni/SiO2的初始活性为73.35%,对氯苯进行催化加氢脱氯反应10个小时后,催化剂活性变为51.89%。经过各催化剂催化加氢脱氯结果对比,得知最佳催化效果为TEOS加入量为0.125 ml时所得到的Ni/SiO2@SiO2-0.125催化剂,对氯苯进行催化加氢脱氯反应10个小时后,催化剂活性从93.09%降至82.38%。表明通过改进stober法制备的Ni/SiO2@SiO2核壳结构催化剂,具有高分散性和良好的稳定性,可以有效减少加氢脱氯反应过程中的催化剂活性组分的流失,抑制了催化剂的失活现象,为研究加氢脱氯反应催化剂的稳定性与活性提供了合理的依据。
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