【摘 要】
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在煤质多变、灵活性等条件下传统中高温选择性催化还原法（SCR）脱硝催化剂易发生堵塞和中毒,需要研发适应下游低尘低硫烟道环境的低温SCR催化剂。然而目前对于低温SCR催化剂的载体改性研究一般使用有毒害和腐蚀性的氢氟酸,需要发展环境友好的非氟物质合成载体。本文通过筛选不同的晶面封端剂和前驱体组合,制备具有不同理化特性的优先暴露{001}晶面的锐钛矿TiO2,研究以其作为载体的Mn-Ce催化剂的NH3-
【基金项目】
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国家自然基金项目《高暴露TiO2（001）晶面核壳结构低温SCR催化剂制备及抗硫中毒机理研究》（No.52076090）；
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在煤质多变、灵活性等条件下传统中高温选择性催化还原法（SCR）脱硝催化剂易发生堵塞和中毒,需要研发适应下游低尘低硫烟道环境的低温SCR催化剂。然而目前对于低温SCR催化剂的载体改性研究一般使用有毒害和腐蚀性的氢氟酸,需要发展环境友好的非氟物质合成载体。本文通过筛选不同的晶面封端剂和前驱体组合,制备具有不同理化特性的优先暴露{001}晶面的锐钛矿TiO2,研究以其作为载体的Mn-Ce催化剂的NH3-SCR活性,探索使用非氟物质制备高性能催化剂载体的优化方法。筛选多种钛源和晶面封端剂组合进行水热反应,探究高暴露{001}晶面的制备方法。发现使用碳酸铵和异丙醇钛200℃水热反应可获得86.4%{001}晶面暴露率的片状锐钛矿TiO2。在传统的TiO2制备中加入稀盐酸能稳定{001}面的形成。并通过DFT计算揭示了F-和CO32-通过不同机制降低{001}晶面表面能从而利于{001}晶面暴露。基于所筛选的优先暴露{001}晶面得到的载体,以及常规方法得到的优先暴露{101}晶面载体,通过浸渍法制备{001}晶面暴露率不同的Mn-Ce/TiO2催化剂。对催化剂进行SEM、BET和XPS表征发现,优先暴露{001}晶面的锐钛矿TiO2一定程度上可以增大催化剂的比表面积,为催化剂提供更高浓度的表面吸附氧和四价锰,这些理化性质均可提升催化剂的SCR活性。对制备的Mn-Ce/TiO2进行脱硝性能和抗硫性能评价,结果发现高暴露{001}晶面的Mn-Ce/TiO2催化剂在温度140～200℃和空速比10400 h-1的条件下表现出大于96%的NO脱除效率,催化剂的脱硝效率随着{001}面的暴露率降低而下降。优先暴露{001}晶面的Mn-Ce/TiO2催化剂在200℃下表现出良好的硫抵抗力。
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