二茂铁氮杂环配合物的合成、晶体结构及性质研究

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在数目庞大的二茂铁配合物之中,将二茂铁基团作为药效基团与具有生物活性的氮杂环基团相结合,形成的二茂铁氮杂环配合物在制备新型抗癌药物前驱体方面具有重大意义。咪唑和吡唑类氮杂环生物活性较好,其中富电子的咪唑基团与同样具有电子给予特性的二茂铁基团相结合,制备的二茂铁单咪唑配体形成的金属配合物药物具有较好的抗癌活性。吡唑作为另一种含氮杂环,在癌症治疗方面同样有着它独特的结构和性质优势,将它与二茂铁基团相结合制备的二茂铁吡唑二羧酸配体可以在很大程度上实现两者性质的协同。基于二茂铁单咪唑配体,利用溶剂热法制备了二茂铁单咪唑配合物[Mn(C16H16FeN2O2)4(H2O)2]Cl2(1)和[Co(C16H16FeN2O2)4(H2O)2](NO32·3H2O(2)。在配合物的三维超分子结构的构筑过程中,配合物1只形成了一种非经典的C-H???O氢键,而在配合物2中则是经典的O-H???O氢键与C-H???O氢键共存,且O-H???O氢键占主导地位。此外,配合物1中的氯离子并没有参与氢键体系的构筑过程,只起到了平衡电荷的作用,而配合物2中的含氧硝酸根阴离子不仅可以平衡体系电荷,同时还参与氢键体系的构筑过程,形成了更加复杂和牢固的氢键作用力。电化学性质研究表明这两种配合物均具有较好的氧化还原活性,且配合物2比1具有更好的氧化还原可逆性。通过对两种二茂铁单咪唑配合物超分子氢键体系和氧化还原性质的研究,为其进一步作为新型抗癌药物前驱体提供了详细可靠的结构及电化学依据。基于二茂铁吡唑二羧酸配体,制备的三种配合物([Ni(C22H14F6FeN4O4)(H2O)4](5a)、[Mg(C22H14F6FeN4O4)(H2O)4]·3H2O(5b)和[Ba(C22H14F6FeN4O4)(H2O)3](5c))分别被作为抗癌药物通过反相微乳液法依次封装于二氧化硅载体之中,成功制备出了两类二氧化硅纳米微球(WFCs@SiO2和WFCs@SiO2@GA),以此实现了生理环境下对二茂铁配合物药物的运载和保护作用。其中配合物5a、5b和5c在WFCs@SiO2纳米微球中的负载量分别为38.4、38.2和38.1μg/mg。通过在WFCs@SiO2微球表面进一步交联GA,制备出的WFCs@SiO2@GA纳米微球具有良好水分散性和丰富官能团。最后,在两种给药模式下(自由扩散和细胞内吞)分别对配合物进行细胞毒性测试。其中,二氧化硅纳米载体运载下的配合物5a和5c都表现出了明显的细胞毒性。研究中提到的这种二氧化硅封装的载药体系同样适用于其它水溶性药物的运载,这对癌症治疗中新型配合物抗癌药物的设计和进一步发展提供了一种新的思路。
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