在过去几十年，自旋电子学作为一门新兴学科迅速发展，引起了人们的广泛关注。有机自旋电子学是基于有机功能材料，研究电子自旋的注入、探测、输运、控制等的一门学科，是自旋电子学领域重要的组成部分。与无机自旋电子学相比，有机自旋电子学有着独特的优势。首先，有机材料的自旋-轨道相互耦合作用和超精细作用比较弱，自旋弛豫时间比较长，有利于自旋存储。其次，有机材料具有软特性，容易和铁磁材料形成良好的接触，不存在无机材料的界面电阻匹配问题，有利于自旋注入。此外，有机材料本身重量轻，成本低，种类多，易批量生产。因此，有机自旋电子学吸引了越来越多的目光。　　目前，实验和理论上对有机自旋电子器件的研究主要分为两种：一是基于铁磁/有机/铁磁结构的有机自旋阀器件，研究电极磁矩变化对电阻的影响；二是利用有机磁性分子设计器件，基于分子自身的自旋特性实现器件功能性。对于有机自旋器件，有机分子和铁磁电极的界面自旋极化尤为重要，是实现自旋注入及输运的先决条件。有机/铁磁界面远比无机器件复杂，因为有机分子可以和电极形成化学键接触，界面存在轨道杂化，使界面自旋极化异于电极内部。同时，界面结构的复杂性多样性又会进一步影响界面轨道杂化，进而影响界面自旋极化。目前实验也表明，同一结构器件磁电阻特性可以有本质的不同，其中，有机/铁磁界面的多变性极有可能扮演重要角色。因此，理解有机/铁磁界面构型等器件微观细节在有机器件界面自旋极化中的作用，是理解有机器件自旋输运以及磁电阻等特性的前提。　　本论文主要基于铁磁电极/有机分子异质结构，采用量子化学第一性原理方法，研究了有机/铁磁界面接触构型和界面夹角对界面自旋极化的影响。　　本论文的研究结果如下：　　1.采用苯双硫分子和镍电极，研究了分子垂直吸附于电极表面时的界面自旋极化，计算了 hollow, bridge和top等不同吸附构型下的界面自旋极化，发现界面自旋极化受接触构型的影响非常强烈，改变接触构型时自旋极化不仅大小发生变化，甚至正负也可能变化。通过分析轨道投影态密度，发现界面处分子末端硫原子的sp3杂化轨道和电极原子的：3d轨道发生了轨道杂化。我们还进一步模拟了分子机械可控断裂结实验中的界面，通过计算得到界面自旋极化，进一步由Julliere模型估算了磁电阻，得到的磁电阻与实验结果一致。　　2.考虑到分子自旋阀器件的实际情况，我们研究了分子与铁磁电极表面成不同角度吸附时的界面自旋极化。结果发现，在0度角即分子平行吸附在电极表面时，分子中C原子的pz轨道以及末端S原子的sP3均与电极原子的d轨道发生了杂化，而垂直吸附时主要是末端S原子的sp3杂化与Ni原子d轨道的作用引起自旋极化现象。当分子与电极呈一定角度时，C原子和Ni原子的pz-d轨道杂化与S原子和N i原子的sp3-d轨道杂化可以同时存在。pz-d轨道杂化随夹角增大迅速衰减，使得C原子的pz轨道自旋极化随夹角增大迅速减小，sp3-d杂化对角度的依赖性较小，因此在大角度时末端S原子的自旋极化对费米面处的自旋极化贡献较大。研究表明，可通过改变分子与电极表面夹角来改变界面自旋极化的正负和大小。