由于具有绿色、环保和节省资源等优势,自修复智能材料受到了研究者们的广泛关注。随着研究的深入,人们发现一些因素制约着自修复材料的发展,如较好自修复能力与强机械性能难以同时实现以及自修复材料制备效率低等难题。目前,人工材料的自修复能力还难与自然界生物体相媲美,而复杂的制备过程也进一步阻碍了自修复材料的实际应用。本论文利用模拟人体表皮结构的仿生设计,实现了自修复性能与高模量/高硬度的有效结合,完成了类表皮状自修复涂层的简单、低成本、快速制备,并通过动态获取铁离子实现了类表皮状自修复涂层的机械性能与防腐性能自增强。受人体表皮多级分层结构启发,利用层层自组装技术（LBL）并以氢键为驱动力制备了分层的类表皮状杂化涂层。在杂化涂层中,柔软底层是由聚乙烯醇（PVA）和单宁酸（TA）组成的指数增长多层膜,而硬质顶层是由掺入氧化石墨烯（GO）的PVA与TA组成的线性增长多层膜。当杂化涂层破损后,柔软的底层可以提供更多的聚合物以帮助外部硬质层的修复,而外部硬质层在聚合物扩散的过程中又可以作为密封屏障层促进软质层的自修复。在这种协同作用下,杂化涂层不仅可以在水中浸泡30 min实现100%的形貌与机械性能恢复,而且当杂化涂层底层与顶层的多层膜层数分别为80和10时,可以实现30次的反复自修复。同时,该杂化涂层的杨氏模量与硬度可分别达到31.4±1.8 GPa和2.27±0.09 GPa。这些结果证明了这种仿生结构的设计能够在保持材料自修复能力的同时实现机械性能的提高。进一步,为了简单、低成本、快速地制备高强度自修复涂层,利用易于实现规模化的刮涂技术构筑了类表皮状的多级分层结构。在该分层结构中,柔软底层是由预先混合的PVA与TA组成,而硬质顶层是由廉价的蒙脱土粘土纳米片（MMT）、PVA和TA混合液组成。刮涂技术不仅能够以比层层自组技术快十几倍的速度完成杂化涂层的制备,而且获得的涂层同样能够在水中浸泡30 min后实现100%的形貌与机械性能修复。刮涂技术还允许简便地调节涂层的组成和结构,从而实现愈合性能和机械性能的协同与优化。当杂化涂层的底层为5个刮涂周期且顶层中MMT的含量为70%时,其可以实现多达54次的反复自修复和34.3±1.4 GPa的模量与1.65±0.09 GPa的硬度。这些高性能自修复涂层对玻璃、塑料和纤维板等多种基材均具有良好的附着力,并展现了高透明性和杀菌性能。当用作纤维板的表面保护时,该涂层能够在1000 oC下保持12 s后才开始燃烧,展现出较好的阻燃性能。为了构建人工合成自修复材料的离子动态获取系统,将刮涂的类表皮状涂层涂覆到钢片后浸泡在盐溶液中。类表皮状涂层的底层是由预先混合的PVA与TA组成,顶层是由MMT、PVA和TA混合液组成。类表皮状涂层在3.5 wt%的氯化钠中浸泡100 d时,涂层中铁离子的含量达到0.36 wt%,其在湿润状态下的杨氏模量和硬度可以从7.87±0.34 GPa和0.30±0.02 GPa分别增加到9.14±0.38 GPa和0.40±0.02 GPa。通过界面处的氧化反应以及离子扩散使得从原位生锈的钢中动态螯合铁成为可能,进而金属配位键的形成可以不断提高涂层的模量和硬度。在此自增强过程中,双层结构确保了涂层即使在100 d后仍具有良好的自修复性能,并展现了具有自主保护机制的防腐性能,可实现91.6%的防腐效率。这些结果说明了钢基底涂层通过动态获取铁离子可以实现其机械性能与防腐性能的自增强。本论文基于对人体表皮多级分层结构的模仿,借助层层自组装技术和刮涂技术制备了具有高强度、可自修复、能够自增强的类表皮状涂层,提高了涂层的机械性能,实现了涂层性能的自增强。本论文研究工作将为高强度自修复材料的设计与应用提供一定的理论和技术基础。