【摘 要】
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质子交换膜燃料电池（PEMFC）,因具有清洁环保、维护方便、结构简单、高效率等优点而受到广泛关注。然而,高成本的阴极铂基催化剂制约了PEMFC的发展和大规模应用。因此,本文以沸石咪唑脂骨架（ZIF-8）为模板,制备了具有高ORR催化活性的Fe-（Fe-N-C）,以及高稳定性和耐久性的（Fe,Co）-（Fe-N-C）非贵金属催化剂,优化了两种催化剂材料的制备工艺流程及相关参数,并对其微观形貌、精细结
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质子交换膜燃料电池（PEMFC）,因具有清洁环保、维护方便、结构简单、高效率等优点而受到广泛关注。然而,高成本的阴极铂基催化剂制约了PEMFC的发展和大规模应用。因此,本文以沸石咪唑脂骨架（ZIF-8）为模板,制备了具有高ORR催化活性的Fe-（Fe-N-C）,以及高稳定性和耐久性的（Fe,Co）-（Fe-N-C）非贵金属催化剂,优化了两种催化剂材料的制备工艺流程及相关参数,并对其微观形貌、精细结构以及电化学性能进行了表征和测试。主要研究内容如下:采取化学掺杂-物理吸附相结合的两步法,在ZIF-8模板上二次掺杂过渡金属Fe,制备出Fe-（Fe-N-C）催化剂。采用X射线衍射（XRD）、场发射扫描电子显微镜（FESEM）、拉曼光谱（Raman）等物理手段,对其结构和微观形貌进行表征。利用旋转圆盘电极（RDE）,对其电化学性能进行测试,并优化出最佳的过渡金属源及其用量。结果表明,以Fe（NO3）3·9H2O为铁源的菱形十二面体Fe-（Fe-N-C）催化剂具有优异的ORR催化活性。在0.5M H2SO4溶液中,其催化ORR的半波电位为0.806 V（vs.RHE）,比一次掺杂铁制备的Fe-N-C催化剂提高了27 m V。而在0.1M KOH溶液中,该催化剂催化ORR的半波电位高达0.888 V（vs.RHE）,相较于一次掺杂铁制备的Fe-N-C催化剂提高了46 m V,其催化ORR的转移电子数为3.9,Tafel斜率为85 m V/dec,并且催化剂在经历了4000圈连续的循环伏安测试后,半波电位下降了30 m V。采取化学掺杂-物理吸附相结合的两步法,在ZIF-8模板上二次掺杂过渡金属Fe和Co,制备出双金属共掺杂的（Fe,Co）-（Fe-N-C）催化剂。采用XRD、FESEM、Raman等物理手段,对其结构和微观形貌进行表征。利用RDE对催化剂的电化学性能进行测试,并对过渡金属Fe和Co的用量比进行优化。结果表明,当物理吸附步骤中Fe和Co的用量摩尔比为4:1时,具有菱形十二面体结构的（Fe,Co）-（Fe-N-C）催化剂,拥有最佳的ORR催化性能。在0.5M H2SO4溶液中,其催化ORR的半波电位为0.803 V（vs.RHE）,仅比Fe-（Fe-N-C）催化剂低了3 m V。而在0.1M KOH溶液中,该催化剂催化ORR的半波电位达到0.879 V（vs.RHE）,虽相比于Fe-（Fe-N-C）催化剂其ORR催化活性有所下降,但其在经历了4000圈连续的循环伏安测试后,半波电位仅下降了7 m V,远低于Fe-（Fe-N-C）催化剂的30 m V,并且该催化剂催化ORR的转移电子数为3.7,Tafel斜率为89 m V/dec。对Fe-（Fe-N-C）和（Fe,Co）-（Fe-N-C）催化剂的经济成本进行分析,并与商用的20wt%Pt/C对比,发现成本显著下降。Fe-（Fe-N-C）和（Fe,Co）-（Fe-N-C）催化剂有望代替商用Pt/C,在PEMFC中大规模应用。
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