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由于有机-无机杂化钙钛矿材料具有合适的光电学性能备受人们关注。截至目前,利用钙钛矿材料制备的钙钛矿太阳能电池(Perovskite solar cells,PSCs)的认证效率已被刷新到25.7%,非常接近硅太阳能电池的水平。然而,效率仍然远低于理论极限效率,因此PSCs若想成为新一代的商业光伏器件,仍然存在许多问题亟待解决,如效率仍有很大的提升空间,电子传输层(Electron transport layer,ETL)/钙钛矿界面处存在大量的氧空位缺陷、ETL与钙钛矿之间较大的势垒导致的界面处的非辐射复合、钙钛矿薄膜的晶界与界面处的缺陷、钙钛矿与传输层之间电荷载流子传输不平衡、钙钛矿吸收光谱与太阳光谱不匹配以及紫外稳定性差等问题,严重阻碍了PSCs的效率和稳定性。为了解决上述问题,我们将有机半导体、无机半导体、自然界存在的维生素天然分子引入到PSCs中实现界面工程修饰及荧光下转换材料引入到PSCs中实现光谱调控,最终使PSCs的效率和稳定性大幅提升。下面是具体的研究内容:(1)开发了一种多功能的自底向上双层界面调制策略来钝化ETL和ETL/钙钛矿界面,将有机受体(2,2′-[[12,13-Bis(2-butyloctyl)-12,13-dihydro-3,9-dinonylbisthieno[2’’,3’’:4′,5′]thieno[2′,3′:4,5]pyrrolo[3,2-e:2′,3′-g][2,1,3]benzothiadiazole-2,10-diyl]bis[methylidyne(5,6-chloro-3-oxo-1 H-indene-2,1(3 H)-diylidene)]]bis[propanedinitrile],BTP-e C9)引入到SnO2/钙钛矿界面中。BTP-e C9具有良好的电子输运能力、高的载流子迁移率、高的结构灵活性和较好的成膜性等优势,BTP-e C9可以有效防止空穴通过SnO2的针孔和裂纹到达FTO,从而促进电荷提取,阻碍异质界面处的电子-空穴复合。此外,具有合适的导带的BTP-e C9可以加速电子从钙钛矿到ETL的提取和传输,具有更好的电子传输能力。BTP-e C9可通过自下而上的钝化过程依次钝化SnO2中的活性Sn离子以及钙钛矿薄膜的体缺陷和离子空位缺陷。该界面工程修饰策略同时实现了界面能带排列调制、界面缺陷钝化以及促进钙钛矿结晶,从而提高了器件性能,并显著抑制了PSCs的迟滞现象。最终,两步法制备的PSCs获得了高达23.10%的功率转换效率(Power conversion efficiency,PCE),利用一步法制备的PSCs获得了23.75%的PCE。此外,该界面工程修饰策略还大幅度提升PSCs的长时稳定性和光照稳定性。(2)开发了一种双层界面工程修饰策略,将天然的维生素C(Vitamin C,VC)加入到ETL中,同时将维生素D2(Vitamin D2,VD2)引入到钙钛矿层中。VC改善了SnO2的电导率,减少了SnO2薄膜表面的氧空位缺陷密度,显示出电子迁移率增强、界面能级偏移减少和界面电荷转移增强。VD2使钙钛矿的表面能从n型转变为p型,p型钙钛矿的厚度约为80 nm,因此在VD2添加剂引起的缺陷钝化过程中,钙钛矿内部形成了自发的n-p同质结,其增加了内置电场并促进了钙钛矿对空穴的提取。最终,修饰后的器件实现了81.01%的填充因子和24.20%的PCE,迟滞可忽略不计。此外,未封装的器件表现出出色的稳定性,可在常温常湿条件下维持93.04%的初始效率长达5000小时。(3)采用双ETLs策略,在PSCs中的SnO2/钙钛矿界面处引入Ce OX,Ce OX具有良好的电子输运能力,这不仅提高了电子传输能力,还提高了钙钛矿层的结晶质量。此外,具有合适的导带的Ce OX可以加速电子从钙钛矿到ETL的提取和传输,可以实现更好的电子传输,还可以防止反向电子转移,抑制电荷载流子复合。通过这种设计,我们获得了23.82%的PCE,抑制迟滞效应的同时光稳定性也得到了极大的提升。(4)为了提高器件的紫外稳定性,采用了一种新型的界面双ETLs(SnO2/Ce OX)多功能修饰策略来制备PSCs,并且在两个ETLs的间隙夹层发光的Cs Pb Cl3:Mn2+钙钛矿量子点,该钙钛矿量子点具有良好的稳定性和接近100%的光致发光量子产率。关键是要充分发挥荧光层的紫外响应,避免其与钙钛矿层相互扩散。这种精巧的设计不仅可以防止量子点扩散到钙钛矿吸收层中,还可以降低界面能级偏移,提高电子传输能力。结果,PSCs表现出24.32%的最佳PCE,并显著提高了光稳定性。此外,我们在器件前面加入了另一个发光转换层,最终获得了24.63%的PCE,这在光致发光转换PSCs中是最优的。此外,荧光转换材料的加入,扩展了PSCs对紫外光的响应,并且大大地提高了PSCs的紫外稳定性,可以弥补其对紫外光利用不足的缺憾。