【摘 要】
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光纤通信技术的快速发展让人类社会迅速进入了高速信息时代,对诸如波长转换器、光开关等无源非线性器件的要求以及需求量也随之得到了极大的提升,而寻找具有较高三阶非线性性能的材料是非线性器件广泛应用的重点之一。在众多可制备成光纤的材料中,硫系玻璃具有高的线性折射率（n0）与非线性折射率（n2）,超宽的红外透过范围,低声子能量等优势,是全光开关、光频梳等红外非线性光子器件的理想候选者。本文中利用熔融淬冷法制
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光纤通信技术的快速发展让人类社会迅速进入了高速信息时代,对诸如波长转换器、光开关等无源非线性器件的要求以及需求量也随之得到了极大的提升,而寻找具有较高三阶非线性性能的材料是非线性器件广泛应用的重点之一。在众多可制备成光纤的材料中,硫系玻璃具有高的线性折射率（n0）与非线性折射率（n2）,超宽的红外透过范围,低声子能量等优势,是全光开关、光频梳等红外非线性光子器件的理想候选者。本文中利用熔融淬冷法制备了Ge-Sb-S硫系玻璃,并用热蒸发技术将其制备成Ge-Sb-S薄膜,分析讨论了Ge-Sb-S硫系玻璃与薄膜的线性、非线性光学特性与其内部微观结构之间的关联,以及热处理对薄膜光学特性和网络结构的影响。由此,本文的主要内容分为以下三点:（1）Ge-Sb-S硫系玻璃光学特性和网络结构的研究。用熔融淬冷法制备了平均配位数（MCN）分布在2.45至2.89范围内的Ge-Sb-S硫系玻璃。利用MCN值分析讨论Ge-Sb-S硫系玻璃网络结构与光学性能的关系,研究结果表明当MCN值在超过2.6时,其网络结构发生明显的改变,导致表征的光学特性随MCN值的变化规律发生突变。研究内部微观结构与三阶光学非线性发现,在Sb-Sb键最多的样品（GSS6）具有最高的n2值,在800 nm波长下达到了66.12×10-17m~2/W,几乎是n2值最小样品（GSS1）的16倍。（2）Ge-Sb-S硫系薄膜光学特性和网络结构的研究。利用热蒸发技术制备了MCN在2.44至2.85范围内的Ge-Sb-S硫系薄膜,对其光学特性与网络结构研究,结果表明:薄膜光学特性的变化规律与玻璃光学特性的变化规律基本一致。当MCN值大于2.64时,短波截止边发生了明显的偏移,而光学带隙(Eopg)也随之发生明显的变化。与块体玻璃类似,在Sb-Sb键最多的样品（Ge36）样品具有最大的β值,且入射激光功率较高时薄膜样品的饱和吸收变大,而双光子吸收减小。综合分析发现在Ge-Sb-S薄膜中MCN=2.64附近存在一个阈值,超过此值薄膜的网络结构产生转变,从而导致光学性能发生突变。（3）热处理影响Ge-Sb-S硫系薄膜的光学性质和内部微观结构的研究。在玻璃转变温度以下约20°C对各个薄膜样品进行2小时热处理,发现样品的短波截止边均发生了明显的蓝移(Eopg值增大)。MCN≤2.64薄膜的n0会随着热处理时间的增加而增大;MCN≥2.72的薄膜随着热处理时间的增加n0值则相应减小。拉曼光谱的测量结果表明,n0增大的样品的拉曼光谱中Ge-S-Ge键或Ge-Sb键振动形成的拉曼峰明显减弱;与之相反的,n0减小样品的拉曼光谱中Sb-Sb键振动形成的拉曼峰明显增强。综合分析MCN接近2.4的薄膜样品其光学特性受热处理影响最小。
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