过硫酸盐(PS)活化技术是近年来发展起来的基于硫酸根自由基(·SO4-)的高级氧化技术,在处理难降解有机污染物方面有很好的应用。因其氧化能力强,适用范围广等特点,在解决环境污水方面有广阔的应用前景。高效、快速的活化PS产生活性物种是过硫酸盐高级氧化技术的重点所在。PS的活化方法有多种,相比而言,过渡金属氧化物催化活化PS,操作简便,耗能少,有明显的优势,但是其活化机理和关键影响因素还有待进一步的研究。本论文通过简单的水热法,合成了三种不同形貌的CuO催化剂,利用其降解医药品类有机污染物,并探究了其催化反应机制。主要内容概括为以下三部分:(1)本章采用简单的水热法合成了 CuO纳米颗粒,并研究了其作为PS多相活化剂对头孢氨苄(CPX)和氧氟沙星(OFX)的降解作用。X射线光电子能谱和氢气程序升温还原测量表明,CuO含有两种类型的Cu2+:一种具有更多的电子缺陷(称为Cu2+-h),另一种具有相对较高的电子密度(称为Cu2+-1)。电子顺磁共振(EPR)和自由基捕获实验表明,·SO4-和·O2-分别是降解CPX和OFX的主要活性物种。·SO4-可以通过从Cu2+-1到PS的电子转移和过氧键的解离产生,而·O2-可以通过从PS到Cu2+-h的电子转移和S-O键的解离产生。最后,用液相色谱-质谱法对降解中间体进行了鉴定。本研究提出了一种新的CuO-PS活化机理,有助于合理设计PS活化剂,控制活性物质的产生。(2)本章采用沉淀法合成CuO纳米棒,用以活化PS,去除水中的环丙沙星(CIP)。研究了反应参数和共存物质对该过程的影响。在最佳条件下([CuO]0=6.3mmol L-1,[PS]0=1mmol L-1,pH 8),CIP完全降解,总有机碳去除效率为84.2%。Ca2+,Mg2+和Cl-对CIP去除几乎没有影响,而富里酸显示出轻微的抑制作用。相比之下,碳酸氢根增强了 CIP降解并显着抑制了 Cu浸出。随后,通过EPR和自由基捕获实验鉴定了用于降解CIP的反应性物质。尽管增加pH显着加速了 PS的分解效率,但在不同pH下检测到相似量的·O2-,·OH,·SO4-和1O2表明在较高pH下形成更多表面活化态的PS。降解CIP的活性物质取决于溶液pH。在酸性条件下,CIP主要被·SO4-和1O2降解。活化态的PS可能对CIP具有高选择性,其量可能高于pH8时产生的自由基。此外,pH 8时CuO的不带电表面促进了 CIP的吸附,这有利于CIP和活化态PS之间的表面反应。因此,活化态的PS是在该pH下降解CIP的主要物种。(3)本章通过水热法合成了 CuO纳米片,可以有效的活化PS,降解磺胺甲恶唑(SMX)。评估了催化剂用量、PS用量、pH以及水中共存物质对该反应的影响。发现活化态PS与·02-和1O2是cuO活化PS体系中的活性物种,而活化态的PS占主导地位。自由基捕获实验结果支持了这一观点。,而EPR研究表明产生了·O2-和1O2。Cl-和HCO3-对CuO活化的过硫酸盐体系中的SMX降解没有影响,表明该体系有望应用于实际水体的处理。