CePr复合氧化物在催化消除碳烟中的应用研究

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当前,柴油车尾气污染物中碳烟(soot)颗粒对人们的生活环境及身体健康造成了极大的威胁,催化型颗粒过滤器(CDPF)是最有效的控制技术之一,该技术的关键问题是寻觅一种高活性的碳烟燃烧催化剂。具有优异催化碳烟燃烧性能的CeO2催化剂引起了研究者的广泛关注,适量Pr元素的掺杂有望增多CeO2表面的氧空位,进一步地负载K可提高催化剂的氧化还原性质以及NOx吸附氧化能力,从而得到较高活性的碳烟燃烧催化剂材料。首先运用反相微乳液法、微乳液法和共沉淀法三种不同的方法制备了Ce0.5Pr0.5O2复合氧化物,通过X射线衍射(XRD)、N2吸脱附测试(BET)以及红外(IR)技术对所制备的一系列催化剂进行了结构表征,结果表明三种方法制得的Ce0.5Pr0.5O2复合氧化物物相结构相同,反相微乳液法和微乳液法制得的催化剂具有更高的比表面积。采用程序升温氧化(TPO)和转化频率(TOF)测试分别对催化剂的表观和内在活性进行了评价。尽管微乳液法制备的催化剂具有较高的表观活性,但是共沉淀法制得的催化剂具有最高的内在活性。在沉淀法制备催化剂的过程中,干燥过程往往会对催化剂的组织结构造成重要的影响,因此我们选择乙醇浸泡-真空干燥和冷冻干燥两种方式对普通干燥方式进行改进,以期提高CePr复合氧化物的比表面积,进一步提高其表观活性。通过XRD、BET、IR、氢气程序升温还原(H2-TPR)和程序升温碳热还原(Soot-TPR)对所制备催化剂进行了表征。结果表明,与普通干燥法制备的样品相比,改变干燥过程后得到的样品比表面积提高了近一倍,与反相微乳液和微乳液法相当。采用TPO和TOF测试分别对催化剂的活性进行了评价,发现在同等测试条件下,乙醇浸泡-真空干燥和冷冻干燥法得到样品的催化碳烟燃烧表观活性要优于普通干燥的样品,TOF值也更高。在此基础上,进一步地负载K以提高催化剂的碳烟消除性能。通过XRD、BET、IR、H2-TPR和Soot-TPR对负载K型催化剂进行了表征,结果表明负载K以后样品的氧化还原性能得到进一步的提高;采用TPO和TOF测试对催化剂的活性进行了探究,发现不论是在氧气气氛下还是在氮氧化物气氛下,与未负载K样品相比,K的负载均使得碳烟燃烧活性大大提高,尤其是在氮氧化物气氛下,与氧气气氛相比,负载K的样品表现出更高的催化碳烟燃烧活性,将其归因于催化剂更强的吸附氧化NOx的能力。
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